最近几年来,超短飞秒激光与团簇相互作用的理论和实验研究一直是一个非常活跃的领域。超短脉冲与团簇作用是研究复杂体系多电子动力学以及核动力学的重要体系,并且作用所产生的高能离子和电子也是触发物质之间相互作用的重要媒介,其中利用强激光场对团簇进行电离将诱发高度复杂的电子和核的动力学过程,其演化动力学时间尺度横跨纳秒至阿秒,并且涉及大量的粒子间相互作用的基本问题。其中强近红外（NIR）飞秒激光脉冲与团簇相互作用在超快激光场中包含多种复杂的电离机制,如受挫电离复合、直接电离、电子热化、电子碰撞激发后自电离、激光驱动的电子再散射、等离子体中准自由电子和多个激发离子的少体关联衰变过程等等。由于团簇系统本身比原子分子复杂的多,因此许多关于团簇电离的物理机制尚未得到很好的解释。本文以两种不同的分子团簇（氨气团簇、乙醇团簇）为例,利用离子速度成像装置（VMI）测量得到了团簇在强激光场中电离产生的飞行时间质谱、电子和离子成像,研究了分子团簇与强飞秒激光相互作用的物理机制。首先我们利用电子成像方法,得到了不同光强和波长条件下氨气团簇的电子动量分布和相应的电子动能分布,对于电子动量不同区域的分布特征给出了解释和说明,对电子能谱中出现的较高能量部分的无结构平滑的分布以及低能部分较高的峰值分布分别进行了研究。结合测量结果主要讨论了包括受挫电离过程、光场的直接电离过程、电子热化过程、以及电子碰撞重散射过程。研究表明,受挫电离过程对应于电子能谱上的低能分布,直接电离对应于相应角分布的各向同性的电子分布。同时,热化电子表现为聚集在团簇势中的准自由电子经历多次碰撞导致快速热化,显示出平滑的动能分布并符合具有玻尔兹曼分布形式,通过函数P（e）μexp（-e/Ta）进行曲线拟合可以和实验有很好的符合。而对于非弹性碰撞过程,电子可以获得高达20Up的动能。此外,通过光电子角分布的测量观察到了沿激光偏振方向和垂直于激光偏振方向发射电子的分布呈现不同的特点,并且在不同能区电子发射的角度分布依赖特性也不一样,表明不同物理机制发射的电子满足不同的各向异性,因此光电子角分布能够清晰的做为确定团簇体系电子发射机制的判据,有着重要的意义。本文研究的另一种与飞秒激光相互作用的团簇为乙醇团簇。实验中,我们利用时间分辨的TPX3CAM相机首次测量了乙醇离子飞行时间质谱,给出了团簇信号随激光强度的变化关系以及团簇离子成像分布。主要观察到了两种不同类型的团簇（C₂H₅OH）_nH⁺,（C₂H₅OH）_n（H₂O）H⁺形成,并且分析了质子化乙醇团簇和水和质子化乙醇团簇的形成原因和物理机制。利用离子速度成像装置测出了团簇离子的动量分布,从团簇与激光作用过程来看离子产生的主要原因来自于电子离子碰撞电离。测量结果发现对于尺寸较大的离子团簇动量分布更窄,团簇离子能谱受激光强度和团簇尺寸影响并显示尖峰结构。