基于石墨烯纳米复合材料的葡萄糖电化学生物传感器

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本课题基于石墨烯这种性能优越的新型二维碳纳米材料制备了不同的石墨烯修饰电极,并应用于葡萄糖的电化学检测中,构建了基于葡萄糖氧化酶的葡萄糖生物传感器及无酶葡萄糖电化学传感器,制备方法新颖简便,传感器对葡萄糖的分析性能良好。主要研究内容如下:  1.采用一种简单、绿色、可控的电化学方法合成了石墨烯纳米金复合材料,具体过程是通过循环伏安技术,在玻碳电极(GCE)表面将氧化石墨烯(GO)和氯金酸进行电化学共还原。通过该方法制备的石墨烯-纳米金修饰电极对过氧化氢表现出较好的电催化活性,因此能够保证固定了葡萄糖氧化酶构建葡萄糖生物传感器后葡萄糖在较低的过电位下实现安培检测,同时,石墨烯纳米金复合材料为葡萄糖氧化酶提供了良好的纳米微环境,促进了酶的电活性中心和电极之间的直接电子转移。在葡萄糖的分析测定实验中,结果表明在信噪比为3的情况下葡萄糖在该酶传感器上的检测限为17μmol/L,检测灵敏度为56.93μA(mmol/L)-1cm-2,并且该传感器表现出较好的重现性、稳定性、选择性。  2.合成了氧化铜(CuO)/石墨烯(rGO)复合纳米材料,并基于该CuO-rGO纳米复合材料构建了新型、灵敏的无酶葡萄糖传感器。CuO-rGO是在水和异丙醇混合而成的双溶剂中,采用一种简单绿色高效的化学方法制备而成的。在合成过程中,异丙醇承担了溶剂和还原剂的双重作用,首先,CuO纳米颗粒能够通过静电作用和水解作用成功的沉积到氧化石墨烯片层上,同时氧化石墨烯在异丙醇的还原作用下可以部分还原,整个过程不需要再加入其他强还原剂。我们对合成的CuO-rGO纳米复合材料的结构形貌进行表征并探究了它的电催化作用,结果表明该复合材料发挥了CuO纳米颗粒和rGO片层的协同效应,在碱性溶液中降低了葡萄糖电化学氧化的过电位,提高了灵敏度。固定检测电位0.4V,CuO-rGO修饰的玻碳电极对葡萄糖检测的灵敏度为2221μA(mmol/L)-1cm-2,线性范围是0.4μmol/L~12mmol/L。  3.制备了石墨烯铜镍修饰电极,制备过程为:首先在玻碳电极表面电化学还原氧化石墨烯得到石墨烯修饰电极(ERGO/GCE),然后利用电沉积方法将铜镍双金属纳米材料(Cu-Ni)沉积到ERGO/GCE表面。由于石墨烯大的比表面积及良好的导电性能,铜镍双金属材料优异的催化性能,基于该石墨烯铜镍纳米复合材料构建的无酶葡萄糖传感器(Cu-Ni/ERGO/GCE)实现了对葡萄糖高灵敏的催化氧化,并在葡萄糖的定量测定中表现出较好的分析性能,低浓度和高浓度下的线性范围分别是0.4μmol/L-1mmol/L和1-9mmol/L,灵敏度分别是1443μA/(mmol/L·cm2)及552μA/(mmol/L·cm2)。
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