基于飞秒激光抽运探测技术研究铜/金刚石界面热导及其结构设计

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用于高功率芯片和器件散热的高导热材料是微电子制造业必不可少的基础材料,随着电子器件的高集成化、高性能化、高功率化,散热问题已经成为制约高性能微电子组件发展的瓶颈之一,因而迫切需要具有更高热导率的散热材料。Cu、Ag等金属和金刚石(diamond)都是热传导能力极其优异的导热材料,将两种材料复合有望制备出新一代的高导热复合材料。界面导热能力主要由界面结合强度和热载流子性能决定,它们与材料的化学和物理性能密切相关。但是,无论从化学上还是从物理上讲,Cu、Ag等金属和金刚石都是性质差异极大的两类材料,界面成为复合材料导热性能提升的瓶颈,因此如何调控金属与金刚石的界面导热能力成为本领域的研究热点。本文以Cu和diamond两种性能显著不同的材料形成的界面为研究对象,通过在界面处插入金属或者碳化物中间层调节界面结构,进而调控界面热导。利用聚焦离子束(FIB)、透射电镜(TEM)、俄歇电子能谱(AES)、X射线光电子能谱(XPS)等手段表征界面结构,使用飞秒激光抽运探测技术测量界面热导,从而建立界面热导与界面结构之间的关系。采用磁控溅射在单晶金刚石基片上制备出Cu/X-metal/diamond“三明治”结构,X-metal代表八种具有不同声学性能的金属,研究Cu/interlayer/diamond的结构设计准则。实验结果表明:只有声学性能比Cu更接近于diamond的金属(Cr、Mo)才可以改善Cu与diamond的界面热导,中间层厚度越小越有利于Cu和diamond的界面热导;X-metal/diamond界面热导优于Cu/diamond界面热导是Cu/X-metal/diamond整体结构导热能力提升的根本原因。理论预测表明,金属碳化物在声学性能上比铜更接近于金刚石,可以有效调节铜和金刚石的声学性能失配,从而提高铜和金刚石的界面热导。以Cu/diamond复合材料中常用的界面改性金属Ti为研究对象,利用热处理实现Cu/Ti/diamond结构的Ti中间层的碳化,系统研究Ti中间层的碳化过程对Cu和diamond界面热导的影响规律。研究结果表明:Ti中间层的碳化过程是典型的界面扩散反应,主要由碳元素的扩散控制。随着TiC在diamond表面形成,Cu/Ti/diamond的界面热导逐渐升高,当Ti中间层完全碳化时达到最高值76 MW m-2 K-1。因为原位形成的TiC可同时改善Cu与diamond之间的界面结合和声学性能失配,所以有助于提高界面热导;与此同时,Ti中间层的完全碳化可以避免引入更多的界面。由于Ti中间层完全碳化最有利于Cu/Ti/diamond结构的界面热导,后续研究使用磁控溅射制备TiC并且通过制备工艺控制TiC中间层的结晶度、厚度、晶粒尺寸等微观特征,进一步调控Cu和diamond的界面热导。实验结果表明,在Cu和diamond之间插入10 nm厚的结晶态TiC层可以使界面热导提升48%,Cu/TiC/diamond结构的界面热导与TiC中间层的结晶度和厚度密切相关。当紧靠金刚石表面的TiC是非晶态时,由于非晶态TiC以及非晶TiC/diamond界面的热传输性能很差,Cu/TiC/diamond结构的导热能力极大恶化。然而,当非晶态TiC转化为结晶态并且与diamond之间形成半共格界面时,Cu与diamond的界面热导值大幅提高。在所研究的10~160nm厚度范围内,更薄的TiC中间层更有利于Cu和diamond之间的界面热传输。Cu/diamond复合材料常用的界面改性金属主要包括IVB族(Ti、Zr)和VIB族(Cr、Mo、W)两类,利用热处理实现Cu/Mo/diamond结构的Mo中间层的碳化,对比研究了 Ti和Mo两类界面改性金属的碳化过程对Cu和diamond界面热导的影响规律。与Ti中间层类似,Mo中间层的碳化过程也由金刚石表面碳元素的扩散控制;与Ti中间层不同,当Mo中间层少量转变为Mo2C时最有利于界面热导,当形成小于5 nm厚Mo2C时界面热导达到最大值132 MW m-2 K-1。由于Mo的催化效应,金刚石表面发生石墨化转变并最终生成富勒烯,恶化中间层/金刚石的界面热导,进而恶化铜/中间层/金刚石整体结构的界面热导。原位形成很薄的Mo2C中间层,除了可以调节声学性能失配和提高界面结合强度以外,还可以避免形成富勒烯并减少Mo2C的低热导率引入大量额外的热阻。综上所述,本文阐明了在铜和金刚石之间插入不同中间层对界面热导的影响规律及其作用机制,发现铜/中间层/金刚石“三明治”结构的界面热导与中间层的种类、厚度、结晶度、碳化过程等因素密切有关,增加中间层/金刚石界面热导是提升铜/中间层/金刚石整体结构界面热导的关键。上述研究结果有助于理解由性能显著不同的两种材料形成的界面的导热机制,并为提高铜/金刚石界面及其复合材料的导热能力提供科学依据。
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