【摘 要】
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氮氧化物的控制是国家经济可持续发展和环境保护的客观要求,其中低温选择性催化还原（SCR）技术因其具有节能减耗和运行成本低的特点在脱硝领域备受关注,但目前的低温催化剂仍处于实验室研究阶段,到实际工业应用还需要克服许多问题,如其温度窗口窄,低温N2选择性差、抗水抗硫性差等。针对以上问题,本文以锰基多金属氧化物为研究对象,对其低温活性进行改性,并探究其作用规律。本文首先选用4Ce-10Mn/TiO2催化
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氮氧化物的控制是国家经济可持续发展和环境保护的客观要求,其中低温选择性催化还原（SCR）技术因其具有节能减耗和运行成本低的特点在脱硝领域备受关注,但目前的低温催化剂仍处于实验室研究阶段,到实际工业应用还需要克服许多问题,如其温度窗口窄,低温N2选择性差、抗水抗硫性差等。针对以上问题,本文以锰基多金属氧化物为研究对象,对其低温活性进行改性,并探究其作用规律。本文首先选用4Ce-10Mn/TiO2催化剂,考察了浸渍法、顺加共沉淀及逆加共沉淀法对催化剂性能的影响,还优化了逆加共沉淀法的制备工艺。结果发现,逆加共沉淀法制备的催化剂低温活性最好（T80=108 ,较浸渍法降低64 ）。逆加共沉淀法能够促进活性组分间的相互作用、表面富集与均匀分散,增大比较面积,提高表面酸性与氧化还原能力,从而促进SCR反应的发生。原位红外分析结果表明,4Ce-10Mn/TiO2-RC与4Ce-10Mn/TiO2-I催化剂中同时存在Br?nsted酸性位点和Lewis酸性位点,且其NH3-SCR反应主要受E-R机理控制。在此基础上,本文对4Ce-10Mn/TiO2催化剂进行元素复合改性,通过活性测试时发现,Sb复合可以大幅度提高催化剂的低温抗水抗硫性（200 下,在5%H2O与SO2的氛围中NO转化率从45%提升到75%）,Sb的复合不仅能改善比表面积、表面酸量、Ce3+含量、表面吸附氧和氧化还原能力,而且还能有效保护B酸位点,抑制Mn4+的硫酸化,从而提高抗硫性。此外,本文还发现Sm的加入也改善4Ce-10Mn/TiO2催化剂的低温抗水抗硫性,且Sm Ox的最佳载量为10%。Sm的复合对催化剂团聚现象的抑制、较高浓度的化学吸附氧、更多B酸位是提高催化剂低温抗水抗硫性的主要因素。
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