【摘 要】
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随着不可再生能源的枯竭及环境污染问题愈发严重,人们对可持续绿色能源,如风能、太阳能、核能、潮汐能等的探索力度逐渐增强。目前,电催化裂解水是一种吸引力强且前景广泛的能量转换和储存技术,电化学裂解水由两个关键的部分组成,其中一个是发生在阳极的产氧反应（Oxygen evolution reaction,OER）,另外一个是在阴极发生的析氢反应（Hydrogen evolution reaction,H
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随着不可再生能源的枯竭及环境污染问题愈发严重,人们对可持续绿色能源,如风能、太阳能、核能、潮汐能等的探索力度逐渐增强。目前,电催化裂解水是一种吸引力强且前景广泛的能量转换和储存技术,电化学裂解水由两个关键的部分组成,其中一个是发生在阳极的产氧反应（Oxygen evolution reaction,OER）,另外一个是在阴极发生的析氢反应（Hydrogen evolution reaction,HER）。基于高比表面积、丰富的孔结构、多种类的配体和明确的金属中心等优点,金属有机框架（MOFs）及其衍生物被广泛用作电催化剂。水中可以稳定存在的MOFs主要包括类沸石咪唑骨架（ZIFs系列）、MIL系列以及Ui O系列等材料。MOFs衍生的氮化物、磷化物、硫化物、硼化物和硒化物等杂化材料易于继承原始MOFs的多孔结构,有益于与电解质接触,提供更多的活性位点,成为了一类高效的过渡金属基电催化材料。同时,MOFs中有机配体通过高温碳化形成的纳米碳基质可以提高所得材料的电子传导性,进而提升纳米材料的电催化活性。本文以ZIFs材料为前驱体,通过水热法分别在导电基底泡沫镍（NF）上制备得到了Fe Ni S2/Ni Co2S4异质结和Fe Ni-LDH材料。通过扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、X光电子能谱（XPS）等物理表征手段对材料的微观形貌及化学结构进行表征,并通过电化学工作站（CHI 760 e）对材料进行了电化学催化性能研究。主要研究内容如下:（1）将泡沫镍（1×c）进行简单的表面氧化物去除处理后,通过水热反应,进一步对泡沫镍负载的ZIF前驱体进行气相硫化处理,获得了Fe Ni S2/Ni Co2S4异质结纳米催化材料。得益于优益的异质结构,在1 ol L-1 KOH溶液中,仅需196 V的析氧过电势就可以达到10 A c-2的电流密度。在100 V s-1的扫速下,循环伏安扫描1000圈后,析氧过电势依然保持不变;同时,达到10 A c-2的电流密度所需的析氢过电势仅为58 V。经过循环伏安扫描2000圈后,析氢过电位基本保持不变,表明Fe Ni S2/Ni Co2S4异质结纳米催化材料优异的OER和HER稳定性。此外,以Fe Ni S2/Ni Co2S4催化材料分别作为阴极和阳极进行全解水性能测试,研究发现,达到10 A c-2的电流密度所需的全解水电压为1.518V。（2）通过简单、快速、环保的方法,探索出一种Fe Ni-MOF衍生的Fe Ni-LDH材料。首先通过水热反应在泡沫镍上合成了一种形貌为块状堆积的Fe Ni-MOF。将该Fe Ni-MOF浸泡于硫代硫酸钠溶液中数分钟,通过阴阳离子氧化还原反应剥离后,其形貌转变成较薄的花状物,形成Fe Ni-LDH材料。电催化性能测试表明,在1 ol L-1 KOH溶液中,仅需201 V的析氧过电势就可以达到10 A c-2的电流密度。该工作提出的氧化还原化学反应剥离手段有望成为一种快速、绿色、简便的策略,为MOFs衍生过渡金属纳米材料的合成提供了新思路。
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