固相悬浮萃取及纳米复合材料用于分离富集无机汞的研究

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汞是一种典型的毒性较高的重金属,广泛分布于生物圈中。痕量汞能通过人体的血脑屏障引起慢性中毒,导致人的神经障碍、运动失调和语言障碍等。汞还能通过胎盘屏障产生遗传性并可导致水俣病。正因为汞毒性较高,环境介质中的限量标准非常严格,需要对环境中痕量汞进行准确灵敏测定。虽然现有仪器设备基本可以满足一般环境和生物样品中汞的分析测定,但是对部分特殊样品,由于基体复杂,含量低,直接采用商品化仪器还不能够很好满足环境检测的需要,需要对其进行样品前处理以达到分离富集提高测定灵敏度的目的。因此,建立痕量汞新的灵敏检测方法和环境介质中痕量汞的去除方法具有非常重要的意义。另外,由于对环境介质如水体中汞的限量要求较高,目前工农业生产和日常废弃物的排放也导致了环境中汞的污染,因此,开发有效的水体中微量汞的吸附去除方法也具有重要的意义。本论文以十一醇和自行制备的碳纳米复合材料为萃取材料发展系列痕量汞的富集和检测方法。主要内容可以分三部分:(1)以十一醇为萃取剂,成功建立了固相悬浮微萃取-原子荧光光谱法测定痕量汞的新方法。该方法具有操作简单、富集倍数高、重现性好、绿色环保等优点,并成功测定了人体尿液、唾液、头发中的痕量汞。(2)成功制备了Ag/Fe/CNTs和Se/Fe/CNTs磁性纳米复合材料,以该材料为固相萃取材料,以HCl和溶于乙醇的饱和双硫腙溶液的混合液为洗脱剂建立了水体中痕量汞的固相萃取新方法。该方法采用的固相萃取材料具有磁性,可以通过外加磁场进行回收,所用固相萃取材料可以进行再生以实现重复利用。通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)、磁滞回线分析(VSM)等仪器手段,对所制备的新型碳纳米复合材料进行了表征。研究将以上两种材料成功用于了河水、湖水、自来水中的痕量汞的分离富集。(3)成功制备了Ag/Fe/石墨烯磁性纳米复合材料,并将该材料成功用于了水中微量汞的吸附去除。详细考察了汞离子在新型纳米复合材料上的吸附行为和影响条件。通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)、磁滞回线分析(VSM)等仪器表征手段,结合热力学、动力学模型的相关计算,对石墨烯复合材料吸附水中汞离子的吸附机理进行了初步探讨。总之,本课题不仅为痕量汞的富集和检测提供了新方法,还为新型碳纳米复合材料制备及在环境领域中的应用提供了参考。
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