中空微孔有机纳米球负载金属及其氧化物的合成及催化研究

来源 :华东师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhuxuchen0822
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
微孔有机聚合物具有高表面积、低骨架密度和特殊的孔道结构,通过对微孔有机聚合物进行功能化修饰,能够合成具有更多优良性能的微孔有机聚合物材料,从而进一步拓展聚合物材料的应用范围。同时,因为微孔有机聚合物具有较为稳定的有机骨架结构,有较好的化学和热稳定性能,所以研究者近来将微孔有机聚合物视为一种理想的固相催化剂载体材料,用于负载金属纳米粒子或金属氧化物等具有催化特性的化学物质。本文首先以三嵌段共聚物聚乳酸-聚丙烯酸叔丁酯-聚苯乙烯(PLA-b-PtBA-b-PS)为前驱体,通过超交联诱导自组装策略,制备了一种新型的羧基功能化中空微孔有机纳米球骨架。经进一步的离子交换和硼氢化钠原位还原方法,成功制备中空微孔有机纳米球负载银纳米粒子复合材料。所得材料具有特殊的多级孔结构(总比表面积约为430 m2 g-1),银纳米粒子活性位点可均匀稳定分散在空腔内(银纳米粒子尺寸约为7 nm),从而提高催化反应的活性。由准一级动力学分析,该催化剂催化还原亚甲基蓝的反应速率为1.47×10-2 s-1,其TOF值为3.2×10-22 min-1;对硝基苯酚的催化还原反应速率为1.17×10-2 s-1,TOF值为0.58 min-1;硫醇的选择性催化氧化产率为96%,TOF值为100 min-1;苯乙烯选择性催化氧化的选择性高达92%。循环10次后依旧可保持稳定的结构与催化性能。以两嵌段共聚物聚乳酸-聚苯乙烯(PLA-b-PS)和苄胺单体为前驱体,采用共混超交联诱导自组装及水杨醛与氨基的后修饰反应,制备一种新型的希夫碱修饰的中空微孔有机纳米球骨架。随后,通过希夫碱与铜离子的配位作用,成功制得中空微孔有机纳米球负载铜配合物催化剂。该铜配合物催化剂具有良好的多级孔结构(微孔/介孔)、较高的比表面积(总比表面积约为476 m2 g-1)和均匀分布的活性位点。在烯烃的选择性环氧化中选择性可达84%,产率为96%,其TOF值为200 h-1。重复循环12次后,结构依旧可得到保持。以两嵌段共聚物聚乳酸-聚苯乙烯共聚物为前驱体,经超交联诱导自组装和简单的浸渍还原法,制备具有独特的蛋黄-蛋壳结构的Fe0纳米粒子负载的中空微孔有机纳米球骨架(YS-Fe@HPNFs)。所制备的YS-Fe@HPNFs催化剂因具有高的比表面积(总比表面积约为416 m2 g-1)、多级孔分布和独特的蛋黄-蛋壳纳米结构,对甲基橙染料的降解率可达97%以上,并探究了不同催化剂剂量、不同pH值和不同初始浓度下,YS-Fe@HPNFs对催化降解甲基橙的影响。经实验证明,酸性条件(pH=3)有益于甲基橙染料的降解。通过超交联诱导自组装和一步沉淀法,以两嵌段共聚物聚乳酸-聚苯乙烯共聚物为前驱体,成功制备负载有超小氧化亚铜纳米粒子的中空微孔有机纳米球骨架(Cu2O@HPNFs)。得益于氧化亚铜纳米粒子的超小尺寸及负载材料HPNFs高的比表面积(总比表面积约为404 m2 g-1)和微/介孔结构,所合成的Cu2O@HPNFs对4-硝基苯酚(4-NP)的催化还原反应速率为3.3×10-2 s-1,对甲基橙的光催化降解率为2 mg min-1 g-1。重复循环10次后,仍保留有稳定的结构和催化性能。
其他文献
在外语教学中,适当发挥母语的正迁移作用可以使学习者更好地完成学习任务,提高教学质量和效率。教师应根据迁移规律,创设迁移条件,帮助学生掌握正迁移的学习策略,提升学生在
微信已成为人们的一种生活方式。利用微信公众平台开展微服务,已引起高校馆的重视。通过对"985工程"高校图书馆微信公众平台建设现状进行调查,发现微信公众号开通、服务内容
为了提高放射性碘[131I]化钠口服溶液批量分装精度和效率,采用可编程逻辑控制器(PLC)作为设备的核心控制部件,通过触控屏及上位机设置分装参数,研制了一套高精度自动化分装碘
贵刊1995年十二期16页“比1大的分数都是假分数吗?”一文中的判断题,本人认为应该是“√”。首先,我们来看假分数的定义:“分子比分母大或者分子和分母相等的分数叫假分数。
我国现行《刑法》对窝藏、包庇罪的规定否定"亲亲相隐"而主张大义灭亲,这有失司法正义。我国应当吸收"亲亲相隐"原则的合理精神,在窝藏、包庇罪立法中增设有关容隐权的规定,
中国的城市化和城市现代化已经取得了阶段性的成就,其主要标志是中国的城市化水平已经超过了50%。在这个基础上,中国的现代化和城市化发展战略必须有新的对策和主张。在明确
钢琴教育在高师的音乐教育中占据着重要的地位。本文对目前高等师范院校钢琴教育的教学现状和存在的问题进行了分析,提出了需要采取的相应策略。
流程工业智能制造是过程信息化与自动化的融合,其信息化核心则是过程信息感知技术。对于流程工业,温度、压力、流量等信息参数的在线检测技术很成熟,而物料组成及关键性质的
菘蓝(Isatis indigotica Fort.)是十字花科(Cruciferae)菘蓝属(Isatis)二年生草本植物,属常见大宗药材,在我国各地广为栽种,具有清热解毒、凉血消斑、利咽止痛之功效。《中华
<正>“十五”时期,我国内地零售业发展的重点,是使传统零售业尽快通过与现代物流的接轨,加快其现代化,从而促进经济实现“跨越式”发展。加强香港和内地在零售业物流发展方面