作为一种非金属半导体光催化剂,石墨相氮化碳(g-C3N4)具有高稳定性、易制备、成本低及无毒等优点,已广泛应用于可见光催化领域。目前,研究学者们倾向于认为g-C3N4是一种有缺陷的碳氮原子链接的聚合的tri-s-triazine结构,并且这种结构倾向于形成电子共辄结构,这有利于光生载流子的分离,然而,其片层间的光生电子-空穴对的复合限制了其在可见光催化活性的提高,研究学者们通过与半导体复合、增大比表面积、染料敏化以及掺杂改性等方法成功提高了 g-C3N4的光催化活性,其中复合与掺杂改性成为研究热点。本文旨在高效可见光催化剂的设计、合成及其性能研究。论文系统总结了光催化剂的原理及性能的影响因素,g-C3N4结构与基本性质,并且总结了 g-C3N4的制备、改性方法及应用;开发了氮自掺杂大比表面积的石墨相氮化碳;设计、合成了Ag/g-C3N4复合光催化剂。利用现代仪器技术,分析和表征了所制备的光催化剂的结构与性能间的关联关系。本论文的主要内容如下:(1)利用二次煅烧的方法制备了氮自掺杂大比表面积的石墨相氮化碳。通过对二次煅烧温度的调控,研究了二次煅烧温度对g-C3N4的结构与性能的影响。实验结果表明:二次煅烧后的样品中氮原子成功取代了 sp2杂化的碳原子,氮原子的掺杂优化了 g-C3N4的电子结构,提高了样品对可见光的响应能力;同时煅烧过程中氨气的释放产成了发达的孔径结构,增大了样品的比表面积。其中,二次煅烧温度为590℃时,氮掺杂比最高,具有最高效的光生载流子分离效率,比表面积达到了 128.06 m2/g(大约是g-C3N4的27倍),因此具有最佳的光催化降解亚甲蓝的能力,90min内的光降解率可达90%。(2)根据(1)的结果,选择在590℃下对g-C3N4进行二次煅烧制备出了一系列氮掺杂催化剂,通过对二次煅烧保温时间的调控,研究了保温时间对所得催化剂结构和性能的影响。实验结果表明:二次煅烧后的样品由于氮原子的掺杂成功缩小了带隙,增强了对可见光的响应,并且由于氨气的逸出增大了比表面积,提高了其吸附性能。其中,保温时间为1小时和4小时的样品由于光生载流子复合比较严重,影响了其光催化活性,由于染料敏化作用导致光降解亚甲基蓝的效率略高于g-C3N4。保温时间为2小时的样品由于具有最高的比表面积和光生载流子分离效率,因此具有最佳的光催化效果,90min内的光降解亚甲基蓝的效率可达90%。(3)采用化学氧化法制备了水分散g-C3N4,通过对氧化时间的调控,研究了氧化时间对水分散g-C3N4结构的影响,结果表明氧化时间对水分散g-C3N4的制备没有影响。采用水热法以制备的水分散g-C3N4和硝酸银为原料制备出Ag/g-C3N4复合材料,通过对银引入量的调控研究了银引入量对Ag/g-C3N4复合材料结构和性能的影响。实验结果表明:引入银之后g-C3N4的片层状结构转变为球状结构,并且尺寸随着银引入量的增加而减小。并且复合材料的光催化性能随着银引入量的增加逐渐提高,其中Ag(60)/g-C3N4展现出最好的光催化性能,5mg的光催化剂在100min内的光降解亚甲基蓝的效率可达到58%。图[30]表[5]参[96]