【摘 要】
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近年来,锂离子电池因其质量轻、性能好和安全性高而被广泛地应用于电动汽车和其他电子设备中,但产生大量的废旧锂离子电池需要妥善处理。抗生素的大量使用和排放也会造成环境污染。在污水处理厂的出口水中检测出磺胺嘧啶抗生素,说明了该抗生素通过传统工艺是难以完全降解的。高级氧化法能有效地去除水中的抗生素,但也存在不足之处:pH范围小、铁浸出量和催化剂消耗量高。因此,研究出一种催化活性好且性能稳定的材料显得尤为重
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近年来,锂离子电池因其质量轻、性能好和安全性高而被广泛地应用于电动汽车和其他电子设备中,但产生大量的废旧锂离子电池需要妥善处理。抗生素的大量使用和排放也会造成环境污染。在污水处理厂的出口水中检测出磺胺嘧啶抗生素,说明了该抗生素通过传统工艺是难以完全降解的。高级氧化法能有效地去除水中的抗生素,但也存在不足之处:pH范围小、铁浸出量和催化剂消耗量高。因此,研究出一种催化活性好且性能稳定的材料显得尤为重要。本文以废旧锂离子电池正极材料作为前驱体,通过酸浸法和水热法分别合成不同晶型的MnO2及其负载零价铁复合材料(MnO2-Fe(0)),分别探究了不同晶型的MnO2活化过一硫酸盐(PMS)和MnO2-Fe(0)活化H2O2降解水中的磺胺嘧啶(SDZ),并对每种方法降解磺胺嘧啶的特点及机理进行了分析。具体内容和讨论如下:(1)通过酸浸法和水热法分别从废旧锂离子电池中回收MnO2,采用XRD、SEM、XPS和BET技术对催化剂进行表征。此外,比较了两种方法制备得催化剂对PMS的活化效果,结果反映了水热法制备的MnO2具有更好的催化活性。在SDZ初始浓度为10 mg/L、pH为6、催化剂的投加量为0.2 g/L和PMS浓度为1 m M的最优条件下,120 min内SDZ的去除率为95.2%。单因素降解过程经分析符合伪一级动力学模型。催化剂进行了5次重复利用实验,结果表明该催化剂的催化活性较为稳定。通过自由基捕获实验和电子顺磁共振波谱仪(EPR),表明该反应体系中起主要作用的是硫酸根自由基,其次是羟基。(2)通过简单的水热法一步合成MnO2-Fe(0),采用一系列表征手段对催化剂的特性进行研究,如TEM、PL、DRS、EIS和CV等。研究了溶液pH值、H2O2浓度、SDZ初始浓度、催化剂的铁含量和投加量对光芬顿体系降解SDZ的影响。结果表示,在光和H2O2的共同作用下,磺胺嘧啶的浓度显著降低,去除率在60 min内达到98.6%。该反应体系的不同单因素实验均符合伪一级动力学模型,也研究了该材料的稳定性和矿化率。通过HPLC-MS分析磺胺嘧啶降解产生的中间体,并初步模拟出4条降解路径,结果表明官能团的脱离是SDZ的主要降解方式。利用自由基捕获实验和EPR表征分析了该体系中羟基自由基占主要作用。零价铁的负载促使MnO2具有更多的反应活性位点和更好的催化性能。
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