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随着科技的快速发展,当今社会已经进入信息化时代,光电子技术作为信息领域的主要支柱无疑成为科技发展的焦点。而半导体光电材料在其中发挥着举足轻重的作用。近年来,钙钛矿材料作为一类新兴的半导体光电材料,由于其出色的光电性能在世界范围内引起了极大的关注。它们的应用包括各种类型的光电器件,例如太阳能电池、发光二极管、探测器和激光器等,并且发展迅速,成为科研工作者们研究的一类炙手可热的半导体材料。与以光电器件为核心的发展相一致,使用超快光谱技术的基础研究对于揭示其载流子产生、驰豫、复合以及非线性吸收等光物理特性至关重要。本论文利用变温条件来调节钙钛矿的晶体结构、带隙及发光性能,然后再利用瞬态吸收光谱及对载流子的超快动力学进行实时的观测,这有助于研究结构、发光与载流子动力学之间的内在联系,进而有助于对钙钛矿材料进行有效调控。本论文以三种典型的钙钛矿材料为研究对象,其主要研究内容如下:1.在铅卤钙钛矿中,利用缓慢热载流子冷却来有效提取热载流子对于提高光电器件效率方面有着重要作用。因此,我们利用瞬态吸收光谱与变温稳态光谱技术相结合,对MAPb Br3纳米晶(NCs)薄膜的超快热载流子动力学展开了深入研究。实验结果表明,我们发现通过改变光子通量和温度可以有效减慢热载流子冷却。同时,变温吸收和光致发光数据表明,随着温度的下降,MAPb Br3 NCs薄膜依次通过立方相和四方相。随着从立方相到四方相的相变,带隙变窄,纵向光学声子能量(ELO)变小以及参与载流子动力学的浅缺陷群减少。此外,由于带隙、浅缺陷和ELO的影响,四方相的热载流子冷却时间和载流子加热效果比立方相有所提高。这些结果可以帮助我们进一步了解钙钛矿MAPb Br3 NCs薄膜中的热载流子特性,以设计和优化基于钙钛矿的高性能光电器件。2.虽然铅卤钙钛矿的优异光电特性使其广泛应用于各种光电器件,但毒性和低稳定性限制了其更广泛的应用。而双钙钛矿材料Cs2Ag Bi Br6由于其无毒和优异的性能,是一种在卤化物钙钛矿家族中实际应用的有前途的材料。目前对其应用研究很多,但对于发光(PL)机制、非线性光学特性和载流子复合动力学仍不清楚。所以我们合成了Cs2Ag Bi Br6双钙钛矿纳米晶,并对其光物理性质进行了详细研究。首先,与温度相关的光致发光光谱测试证实,它的PL机制取决于导带与自陷态载流子复合之间的竞争。其次,我们利用变温瞬态吸收光谱技术,进一步研究温度对其载流子复合动力学的影响。研究表明,单分子复合速率随着温度的降低而减小,而双分子和俄歇复合速率呈现相反的趋势。最后,我们基于Z扫描技术研究了它的非线性光学特性,得到其双光子吸收截面约为1906GM。3.尽管双钙钛矿材料低毒且稳定,但大多数双钙钛矿显示间接带隙,而其中具有直接带隙的材料也表现出较大的光学带隙。为了克服这些困难,我们合成了具有带隙较小且为直接带隙的Cs4CuxAg2–2xSb2Cl12(x=0.60,0.75,0.90和1.00)双钙钛矿纳米晶,并对其载流子动力学和非线性光学特性进行了深入研究。并详细研究了Cu含量与其光物理性质之间的关系。变温稳态吸收数据表明,Cu含量几乎不影响带隙在不同温度下的演化,随温度降低几乎呈线性红移变化。瞬态吸收(TA)和Z扫描技术结果表明,线性和三阶非线性吸收系数随着Cu含量的增加而明显降低。变激发强度TA曲线得到了它们的载流子复合速率常数(涉及单分子(k1)、双分子(k2)和俄歇复合(k3)速率常数)。在此,由于x-y平面中Cu-Cl键的变化,k1随着Cu含量的增加而减小,但k2和k3呈现相反的趋势。强偏置光下的电流-电压测试证实,基于Cs4CuxAg2–2xSb2Cl12 NCs薄膜的光电探测器的工作中,单分子复合占主导地位,光捕获能力应该是光电探测器光电流的原因。我们的结果提供了对这些双钙钛矿纳米晶的光电特性的比较全面的了解。