金属钌配合物催化活化C-H键脱氢反应

来源 :江南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:nvli2010
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
金属催化反应已经成为现代有机反应研究的重要一部分,而金属催化脱氢反应作为金属催化反应的分支,也吸引着越来越多的关注。该类反应中的催化剂常集中于过渡金属系列的配合物,如Rh、Ir、Ni、Ru、Co以及Pd等。最近,对钌配合物的研究结果表明其能够脱氢一系列的咪唑化合物。因此,探索其它类型的钌配合物的催化脱氢反应变得很具意义。本文以一系列芳香醛为底物,合成得到了相对应的系列二氢吡嗪化合物,并以制备得到的金属钌配合物[RuCl2 (p-cymene)]2为催化剂,研究了二氢吡嗪类化合物在该金属钌配合物催化活化下的脱氢生成系列吡嗪化合物的有机反应,并探讨其反应机理。首先,以一系列芳香醛为起始原料,在安息香反应的条件下合成了一系列芳香偶姻化合物。再在各种氧化剂的氧化下生成了一系列的芳香偶酰化合物:噻吩偶酰、呋喃偶酰、苯偶酰及对甲基苯偶酰,各反应产物的结构通过红外光谱和熔点测定方法进行了表征。其次,以合成得到的芳香偶酰化合物为底物,通过与乙二胺的反应,合成得到一系列二氢吡嗪化合物,收率良好,并对其结构进行了红外、熔点等方法的表征。因此,通过该途径得到了催化脱氢反应的底物-二氢吡嗪化合物,并且优化提高了各步骤的反应产率。最后,以自制的金属钌配合物[RuCl2 (p-cymene)]2为催化剂,以已合成的二氢吡嗪化合物为底物,研究了该类催化反应的催化机理,得到了一系列吡嗪终产物,其结构通过红外光谱、1H-NMR谱、13C-NMR谱、熔点测定和元素分析等方法进行了表征。本文还对该反应的最佳反应条件,如反应的溶剂、基底等催化体系进行了探讨,结果表明:以NMP为溶剂,在K2CO3存在条件下,并以常温下制备的中间催化体系[RuCl2 (p-cymene)]2/KOAc为催化剂,将得到最佳催化效率。以往相关文献曾报道在N杂环化合物的金属催化脱氢反应中,N杂环化合物底物在N原子上均有N-H键的存在。本研究工作是以金属钌配合物[RuCl2 (p-cymene)]2为催化剂的脱氢反应,底物为无N-H键的二氢吡嗪衍生物,该研究结果将有助于理解金属有机配合物催化活化C-H键,脱氢生成碳碳双键的反应的机理。
其他文献
少数民族语言进行语音识别时存在训练数据稀疏导致识别率低的问题。该文在对低资源的柯尔克孜语识别时,提出一种CMN网络构建跨语种声学模型。CMN网络模型利用CNN的局部采样和
本文是针对对高职院校视唱练耳教学中环节性教学的文章,通过将十个教学环节:识谱训练与音乐分析、背唱与音高记忆、节奏训练与旋律听写、首调唱名法与固定音高、色彩性听辨与
【正】 195型柴油机是我国产量最大的一种小型柴油机,目前生产厂家也最多。就气缸套和活塞通用性来讲,可分为两大类。一类是8.8KW的,主要机型:①S195,生产厂家主要有常州、无
山东省旅游资源丰富,近年来入境旅游业发展迅速,游客数量和外汇收入均居全国前列。本文通过对山东省入境旅游流的时间和空间结构分析发现,改革开放以来山东省的入境旅游流可
采用减压熔融法合成了马来酸双聚乙二醇单甲醚酯,并对其合成工艺进行了探讨。实验以原料醇酸摩尔比、催化剂用量、阻聚剂用量、反应温度和反应时间为5因素,设计成5因素4水平
学习任何语言都需要大量的阅读,没有量变做准备,就不会有质变发生。在非英语国家学习英语,阅读为听、说、写保驾护航,阅读是其他技能发展的保障,同时也是检测英语学习者综合
常温催化消除CO催化剂涉及工业、军事、环保及人类生活的各个方面,如矿井下的矿工防毒面具、矿山自救器;高层楼宇、宾馆等消防逃生面具;军用CO防毒面具以及潜艇、航天器、地下
TiO2纳米材料,具有很高的比表面积,很强的吸收紫外线的能力,良好的稳定性,具有高效的光催化活性,且对环境不造成污染,是目前最具应用前景的一种纳米材料,也是一种极具潜力能
在目前激烈的市场竞争环境下,企业之间的竞争已转为综合实力的竞争。对成本会计信息的要求也越具综合性、全面性、及时性,传统的成本会计核算方法已不适应今天的企业管理需要
针对基于中国人平均头部尺寸的BHead210标准头模,通过结构光扫描获取三维数据并利用边界元方法计算其头相关传递函数。将刚球模型的计算结果与解析结果进行对比,验证了计算方法