基于可控纳米Fe3O4磁性复合材料的制备及性能研究

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近年来,对于成分复杂并且难降解焦化废水的深度处理技术受到广泛关注,其中,高级氧化技术倍受青睐。而高级氧化技术中又以类Fenton技术为研究热点,如何研制出高效、绿色的非均相催化剂是类Fenton技术能够有效应用的关键。基于此,本论文采用氧化沉淀法制备出可控的纳米Fe3O4与煤基活性炭/Fe0结合,形成一种新型的磁性复合材料,并将其作为非均相类Fenton催化剂用于模拟废水(罗丹明B)以及实际废水的降解。重点探讨了催化剂的制备,以及废水处理的最佳条件,并初步分析了反应机理,具体研究内容如下:(1)研究了氧化沉淀法的条件对纳米Fe3O4催化性能影响,结果表明,采用正向沉淀法,在Fe2+浓度0.4mol·L-1,反应温度95℃,n(Fe2+):n(NO3-):n(OH-)比例2:1.5:4,反应时间2h条件下,所制备出的纳米Fe3O4具有更高的催化性能。(2)通过对催化剂进行SEM和XRD等表征以及催化性能等实验表明,采用氧化沉淀法可制备出形貌粒径可控的纳米Fe3O4,通过控制制备条件,可获得八面体、六面体、多面体和球体等不同形貌的纳米Fe3O4,以及粒径分别为30nm和19nm的球状纳米Fe3O4,其中球体和小粒径的纳米Fe3O4具有较好的催化性能。(3)采用原位合成法将纳米Fe3O4负载于煤基活性炭/Fe0上可制备出了可控的磁性复合材料C/Fe0/Fe3O4,通过SEM、XRD等表征分析表明,C、Fe0和Fe3O4三种物质能够牢固的结合在一起,其最佳的质量比为0.5:3:1。使用该复合催化剂,在温度15℃,催化剂投加量1.0g·L-1,初始pH=3.0,H2O2初始浓度50mmol·L-1的条件下,90min内对罗丹明B的去除率可接近100%。(4)将所制备的复合材料C/Fe0/Fe3O4用于实际焦化废水的深度处理,在温度15℃,催化剂用量1.0g·L-1,H2O2浓度20mmol·L-1,初始pH=3.0的条件下,降解10h后焦化废水的CODCr可降至58.2mg·L-1,色度降至20度以下,达到了再生水的标准。与喷吹煤相比,以焦炭或者煤基活性炭作为载体制备的复合材料对焦化废水的降解效果更好。由于有少量的Fe流失,复合材料在重复使用时催化性能较第一次有所降低。
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