茚锆络合物催化乙烯齐聚

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直链低碳α-烯烃可用于生产线性低密度聚乙烯、高密度聚乙烯和润滑剂、生物降解性能良好的洗涤剂等多种精细化学品。本论文根据文献合成了一系列茂锆、茚锆络合物:Ind2ZrCl2(A),CpZrCl2(B),Cp2Zr(OC6H4-p-CH32(C),Ind2Zr(OC6H4-p-CH32(D),Ind2Zr(OC6H4-3-5-Me22(E),Ind2Zr(OC6H42(F),Ind2ZrCl(OC6H3-3,5-Me2)(G)。分别考察了陈化温度、反应时间和反应温度对Ziegler—Natta二元催化体系A,B,C,D,E,F,G/有机铝化合物对乙烯齐聚的活性和选择性的影响: 1)在D和Et3Al(Ⅰ),Et2AlCl(Ⅱ),Et3Al2Cl3(Ⅲ),EtAlCl2(Ⅳ),EAO(Ⅴ)组成的体系中:D/Ⅱ有最高的催化活性;D/Ⅰ、D/Ⅴ能生成高聚物。 2)比较了不同的A,B,C,D与Ⅱ组成的体系:在最佳反应条件下,其催化活性为:A=526g/g(Zr).h,B=150g/g(Zr).h,C=235g/g(Zr).h,D=1666g/g(Zr).h。这说明在乙烯齐聚催化剂中,茚锆化合物的催化活性远大于茂锆化合物。 3)比较了A、G、E中配体的电荷效应的影响,其催化活性顺序为:E>G>A。随着氯原子被供电子的芳氧基取代,体系催化活性逐渐增大。 4)比较了Ind2Zr(OPhR)2/Et2AlCl(R=H,p-Me,3-5-Me2)催化体系,并用电荷效应(Hammett函数)解释了试验结果。
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