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Fe-Cr-Al合金是唯一能够长期在1000℃以上高温环境中工作的金属材料,最高工作温度可达到1300℃。这主要取决于高温下合金表面形成的连续致密且粘着性良好的氧化铝膜,能够有效保护合金基体。虽然Fe-Cr-Al合金具有良好的抗氧化性能,但高温环境中,在金属/氧化膜界面处容易发生界面层脱,继而引起整个氧化膜的剥落,导致整个材料系统失效。因此,研究氧化膜剥落的诱导因素以及如何有效提高氧化膜的粘附性从而增强金属/氧化膜界面的结合强度,是Fe-Cr-Al合金研究的关键。本文研究了杂质S在界面的偏聚和活性元素(La、Ce、Y、Hf)的掺杂对界面结合强度的影响。所有计算工作均利用MS6.0软件的CASTEP模块完成,此模块是基于密度泛函理论框架下的第一性原理平面波赝势方法。经过计算界面结合能可知,纯净界面的界面结合能为-10.01787e V,S在界面偏析后界面结合能为-5.04387e V,这说明S的界面偏析降低了界面的稳定性。再通过比较S在界面不同位置的界面偏析能,就可以确定杂质S的偏析路径。从态密度图和键的布居值来看,杂质S的界面偏析引起Fe与O态密度峰的重叠度急剧下降,S-O的单位键长的布居值较之Fe-O发生不同程度的减小,严重削弱了界面处的成键作用,导致界面结合强度下降。掺杂活性元素(La、Ce、Y、Hf)后,计算可知,活性元素(RE)的界面偏析能小于S的,即RE的界面偏析能力大于S。分析态密度和键的布居值(P)发现,Fe-O的P值均增大,La-O和Ce-O的P值降低,Y-O和Hf-O的P值增大,这说明Y和Hf能增强界面处原子间的相互作用,但无法得出La和Ce也提高界面结合强度的结论。在Fe基体中,La-S和Ce-S的P值为负值,Y-S和Hf-S的P值非常大,这表明La-S和Ce-S成反键状态,Y-S和Hf-S之间则形成相互作用很强的共价键。Y和Hf在基体内能有效钉扎S,阻碍了S向界面偏析。因此,作为合金化元素添加的活性元素,其界面强化机理主要包括两方面:(1)直接参与Fe/Al2O3界面的化学成键;(2)在Fe基体中有效钉扎杂质S,抑制S向界面的有害偏聚。