低毒性量子点的合成及应用研究

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量子点(QDs)是近年来兴起的一种新型荧光材料,由于其独特的光学和电学性质,在生物标记,药物传递,传感器,太阳能电池等方面有巨大的应用潜质。随着技术的进步和应用范围的拓宽,对量子点本身的性质也提出的更高的要求,例如高荧光性、高荧光产率、对环境的稳定性和低毒性等。尤其是,QDs商业化以后,在生物体内外得到了广泛的应用。量子点生物毒性的改良,引起了人们的关注。因此对量子点的改良和探索新型低毒性量子点成为了研究热点。本文研究了量子点纳米材料的合成,毒性改良和应用。探索新型低毒性量子点的合成和应用,主要的研究内容分为以下几个方面:(1)首先,采用p-巯基乙胺(β-Cysteamine, Cys)为配位剂,在水溶液中合成了巯基乙胺保护的CdTe量子点(Cys-CdTe QDs)。以葡萄糖(Glucose)为保护剂,通过简单的水浴法将葡萄糖连接到CdTe QDs表面,得到葡萄糖保护的CdTe QDs (Glu-CdTe QDs)。TEM, XRD检测表明,CdTe QDs的粒径和晶型没有发生改变。FTIR, UV-Vis, FL等结果表明,Glu-CdTe QDs的荧光强度和荧光效率提高8倍以上并且抗光氧化的能力大大增加。同时研究了影响葡萄糖含量,水浴温度和水浴时间等因素对G lu-CdTe QDs荧光性的影响,得到了最优处理条件。Glu-CdTe QDs对大肠杆菌的杀菌率明显降低。CdTe QDs的生物毒性得到了有效的改良。(2)将葡萄糖链连接到巯基乙胺保护的CdTe QDs上。通过水热法将包覆在表面的葡萄糖链碳化,生成碳包覆的CdTe QDs纳米复合体(CdTe@C NCs)。FT-IR, TEM, FESEM, XPS和拉曼检测结果表明,碳材料包覆到CdTe QDs表面。通过UV-Vis和FL研究了CdTe@C NCs的光谱学特性。在包覆后,CdTe@C NCs可以耐受碱性和酸性环境,NaCl溶液以及过氧化氢等。最后,对小鼠纤维细胞NIH3T3的MTT测试,证实了CdTe@C NCs的毒性较低。(3)将p-环糊精碳化,得到膜状的残余物,用作制备碳量子点(CNPs)的前驱体。明亮、形貌均一的CNPs通过硝酸回流上述前驱体制备。CNPs的结构和光学性质通过SEM、TEM、FT-IR、FL、XRD和拉曼光谱分析。同时,讨论了CNPs形成的机理。所制备的CNPs可用作过氧化物酶模拟物,催化检测H202的反应。结果表明,CNPs可以用于快速,灵敏检测H2O2,测定了线性范围和检测极限。同时,CNPs还可以用于检测一些氧化性的离子,例如Fe3+和Ag+。同时测量了对Fe3+和Ag+的检测线性范围及相应的检测极限。此外,通过MTT实验,证明了CNPs具有很好的生物兼容性,并将CNPs用于人类肝癌细胞HepG2的荧光显像。(4)制备了巯基乙胺包覆的金纳米粒子(Au NPs),并通过静电作用将AAu NPs负载到凹凸棒(ATB)上形成复合结构(Au/ATP NCs)。金粒子的大小和负载量可通过调节ATP/Au比率来调节。Au/ATP NCs可用作过氧化物酶模拟物,用于催化检测H202。定量分析的结果表明,Au/ATP NCs可快速、灵敏检测H202,测定了线性范围和检测极限。此外,反应后的Au/ATP NCs可离心后收集起来再次用于反应,循环使用8次以后,催化效率依然保持95%以上。基于吸收光谱和稳态动力学分析,对过氧化物酶模拟物反应活性的来源,提出了一种机理。同时,在实验过程中发现,AAu/ATPNCs过氧化物酶模拟物的活性,可被拓展用于检测一些氧化性离子(Fe3+和Ag+)。这是首次用AAu/ATP NCs,作为过氧化物酶模拟物检测H2O2 (Fe3+或Ag+),在生物化学和分析学的应用中有重要的意义。此外,Au/ATP NCs还可以用于催化氯苯/溴苯与苯硼酸之间的Suzuki-Miyaura偶联反应。循环使用7次以后,对溴苯和氯苯依然分别保持78%和53%的催化效率。因此,所制备的Au/ATP NCs复合体在贵金属的工业试剂应用中也将得到应用。
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