【摘 要】
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通过电催化还原的方式将CO2转化为具有附加值的各种化学品已引起了全世界研究人员的广泛关注。虽然目前取得了一些成果,但是具有优秀催化性质的多金属氧酸盐参与的CO2电催化还原体系仍处于起步阶段,且存在稳定性差、过电位高、还原深度低等各种技术问题。本论文选择具有较高析氢过电位的金属铟作为工作电极,分别构建了金属铟电极与不同多金属氧酸盐并存的双催化电解体系,通过对反应产物进行分析来评价探讨两种多金属氧酸盐
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通过电催化还原的方式将CO2转化为具有附加值的各种化学品已引起了全世界研究人员的广泛关注。虽然目前取得了一些成果,但是具有优秀催化性质的多金属氧酸盐参与的CO2电催化还原体系仍处于起步阶段,且存在稳定性差、过电位高、还原深度低等各种技术问题。本论文选择具有较高析氢过电位的金属铟作为工作电极,分别构建了金属铟电极与不同多金属氧酸盐并存的双催化电解体系,通过对反应产物进行分析来评价探讨两种多金属氧酸盐在CO2电催化还原中的催化性能。本论文采用常规法合成了多金属氧酸盐（n-Bu4N）3SVW11O40,可实现在非水溶液电解质中协同In电极有效地实现多电子的靶向转移得到乙酸和乙醇,并且将反应的起始电位降至-0.4 V。该体系在-0.5 V时实现最高的液相产物总法拉第效率（75.2%）,气相产物为CO。（n-Bu4N）3SVW11O40的V中心的电子转移过程为反应起到了良好的催化作用,同时V中心使催化剂表面具有更高的氢覆盖率,诱导了体系进行多电子的还原。另一方面,W以原子掺杂的方式改变了氧化铟的能带结构,提高了反应体系的选择性与催化活性。将另一种常规合成的多金属氧酸盐（n-Bu4N）3SVMo11O40应用于电催化CO2还原性能研究发现,（n-Bu4N）3SVMo11O40的加入可有效地将反应的起始电位降至-0.3V,产物有CO和乙醇。其中,乙醇的法拉第效率可在-1.1 V达到最大,为69.5%。根据原位FT-IR结果及相关文献推测反应过程为:CO2→*COOH→*CO→*COCH2→CH3CH2OH。此外,研究发现,铟电极在空气中形成的氧化膜具有催化活性,而参与电解后形成的氧化物薄膜则表现为惰性。电极表面的氧空位为CO2的吸附还原提供了保障和平台。而且多酸中的Mo元素在反应过程中发生了价态变化,该电子转移过程可能参与到CO2还原反应过程中,为反应体系提供了电子转移通道。
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