本论文使用MOLCAS软件,用CASPT2//CASSCF理论方法,选择包含所有价电子层轨道和Cu的3d轨道的(9a′, 4a″)活化轨道和18个活化电子的活化空间,在Cs对称性和ANO-RCC基组水平下,研究和表征了CuCH3自由基及其阴阳离子的基态和激发态性质,计算了它们的分子几何、谐振频率、绝热激发能以及跃迁强度。计算得到了CuCH3基态为1A′电子态,所得几何结构很好地符合了观测值和以往的计算结果。同时计算得到的基态谐振频率也与实验值符合得很好。在优化得到的CuCH3自由基基态几何构型下,计算了CuCH3的垂直激发能。结果表明,由Cu原子上的dyz、dz2和dxz轨道电子跃迁到Cu-C反键轨道,增加了Cu原子的s轨道成分,增长了Cu-C键长。指认了303nm的重要激发能。同时,在CASPT2//CASSCF理论水平下,计算得到了CuCH3的第一垂直/绝热电离能,由于CH3的推电子作用,使得第一电离能更小,电离更容易进行。计算所得其它绝热和垂直电离能和实验结果也非常接近。固定一系列[R(C-Cu)]值,在CASPT2//CASSCF水平下研究了CuCH3从1A′电子态的CuCH3→CH3+Cu的解离反应的势能曲线(PECs)。同时使用CASPT2//CASSCF计算方法,在Cs和C3v对称性下和相同基组,全活化空间条件下,分别研究了CH3和Cu的低激发态,便于与裂解产物进行比较。结果表明,从1A′电子态的裂解反应分别对应产物CH3(2A′)+Cu(2S),得到了Cu-C键解离能为57.40kcal/mol,与实验值符合很好。