SrTiO3催化剂的改性及其可见光下降解印染废水的催化活性研究

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SrTiO3钙钛矿型复合氧化物被广泛认为是最具发展潜力的光催化材料,但其禁带宽度为3.2 eV左右,不能有效利用可见光,因而其应用范围不广。为了有效利用可见光,本论文对SrTiO3钙钛矿型复合氧化物催化剂进行了改性,并经自制的光催化反应器对印染废水中的目标污染物亚甲基蓝进行降解,考察了其在可见光下光催化降解性能。首先在分步沉积法制备SrTiO3光催化剂基础上,通过调节催化剂核壳结构的Sr/Ti摩尔比,制备出不同Sr/Ti摩尔的Sr@TiO2复合氧化物催化剂。采用X射线荧光衍射、扫描电镜、透射电镜、红外吸收光谱、紫外反射光谱等表征手段,考察了不同Sr/Ti比对催化剂的形貌,并以甲基蓝为模型反应考察样品的光催化活性。结果表明,低Sr包覆下样品呈现球状,高Sr包覆下样品呈现规则的片状与针状结构。Sr包覆量≤60%,可见光催化活性随Sr包覆量增加而提高;Sr包覆量处于60%与80%时,Sr@TiO2催化剂内核由Ti02逐渐转向SrTiO3与Sr2TiO4,当出现规则的内核为Sr2TiO4外壳为Sr(OH)2·H2O结构时,催化剂可见光催化活性大幅提高。其中,Sr@TiO2-80%催化剂表现出最高的光催化活性,其一级反应速率是Sr@TiO2-50%催化剂时的15.05倍。Sr包覆量继续增加,则光催化活性下降。其次采用分步沉积法制备了不同Zr/Ti摩尔比的锶锆钛(SZT)复合氧化物催化剂,用X射线荧光衍射、扫描电镜、透射电镜、紫外反射光谱等表征手段考察不同Zr/Ti摩尔比下SZT催化剂的结构形态,以可见光下光催化降解亚甲基蓝为模型反应考察样品的光催化活性。结果表明:Zr/Ti摩尔比<1时,SZT催化剂发生Zr4+与Ti4+同质替换,引起晶格缺陷,光催化活性小幅提高;Zr/Ti摩尔比≥1时SZT催化剂产生SrZrO3/TinO2n-1(n=4,9)的新晶相,TinO2n-1 (n=4,9)的存在有利于光生电子-空穴的传导与分离,可大幅提高催化剂光催化活性。其中,SZT-5/5表现出最高的光催化活性,其一级反应速率常数达到0.2133min-1,是同等光照条件下纯SrTiO3样品(0.0158 min-1)的13.5倍。
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