贵金属纳米结构表面等离激元受激辐射放大特性及其传感性能研究

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贵金属纳米结构局域表面等离激元共振(LSPR)及其应用成为近年来光学领域的一个研究热点。而在贵金属纳米系统中引入增益材料能够补偿其表面等离激元的本征传播损耗,并产生表面等离激元受激辐射放大(spaser)特性也成为一个新的研究课题。  本文主要是以spaser机制为基础,理论上提出了三种不同结构的贵金属纳米系统,研究了它们的spaser特性,并给出了其潜在的应用价值。具体内容我们将分以下五个部分分别进行阐述:  第一章中,我们简要概述了贵金属纳米结构的LSPR特性和spaser的基本原理,分理论和实验两方面介绍了当前spaser的研究现状及所取得的成绩。最后,给出了本文的主要研究内容及创新点。  第二章中,我们提出了一种二氧化硅包裹的金-银核-壳纳米杆spaser系统,并利用有限元算法模拟了其spaser特性。结果表明,该纳米系统的LSPR特性强烈地依赖于系统的结构参数,如银壳的厚度以及内核金纳米杆的长径比等。并且,与单金纳米杆、单银纳米杆以及银-金核-壳纳米杆系统相比较,我们所提出的纳米系统在获得高的电场增强方面具有较大的优势。此外,结果还表明该纳米杆系统具有对偏振光方向的依赖特性,这使得其在光学滤波器和光学开关方面可能有着重要的应用价值。  第三章中,我们设计了一种U型金纳米结构用于超高灵敏度单分子SERS检测。数值模拟结果表明,阈值条件下,该主动纳米系统的局域电场可以被极大地放大。并且,通过研究其表面电场分布,我们可以发现在整个 U型金纳米结构表面也可以获得一个超过6.25×1014的G因子,这么高的增强因子已经可以满足实际中单分子SERS检测的需求了。因此,我们所构建的U型金纳米结构在高灵敏度SERS检测方面将会有着较大的应用潜力。  第四章中,我们提出了一种较为新颖的异质金纳米二聚体spaser系统。数值模拟表明,相比于增益辅助的单个金纳米球壳系统和同质金纳米二聚体系统,我们所提出的spaser纳米系统在获得高的电场增强方面有着巨大的优势。异质金纳米二聚体系统的超强表面等离子放大特性可以归因于spaser机制、“热点”效应和人工产生的各向异性属性。此外,该纳米系统的超强表面等离子放大特性可以使其表面形成超过4×1013的平均拉曼增强因子,这意味着所构建的纳米系统在实现高灵敏型单分子 SERS检测方面也有着较大的潜在应用价值。最后,利用我们推导出的杂化公式,合理地解释了异质金纳米二聚体系统的LSPR结构依赖特性。  第五章中,总结了本文当前的工作,并展望了后续spaser可能的发展方向——在实验上变的更加成熟。  总而言之,本文所提出的三种不同结构的贵金属纳米系统,均能获得优越spaser性能,这对指导后续纳米激光器系统的设计与制造具有一定的借鉴意义,尤其是,我们所提出的来源于实验模型的增益辅助异质金纳米二聚体系统,可以预见其对指导后续实验及分析实验与理论可能存在的误差方面将会有着重要的意义。
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