γ-Al2O3负载金属氧化物低温催化臭氧氧化NO的研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ws1984003
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当前空气污染现象日趋严重,作为主要污染物之一的NOx的脱除成为人们研究的重点。目前已有研究的烟气脱硝工艺存在着成本高、能耗大、低温催化效率不高、易产生二次污染等缺点。本论文针对以上问题,利用NO催化氧化法,以O3作为氧化剂,以γ-Al2O3负载过渡金属氧化物作为催化剂,在低温下高效去除NO,反应产物经氨水吸收后制成氮肥实现资源化利用。具体研究工作如下:(1)以γ-Al2O3作为催化剂的载体,利用等体积浸渍法制备了不同的过渡金属氧化物负载型催化剂,考察了主要活性组分和掺杂活性组分的种类、负载量以及煅烧温度对催化剂催化性能的影响,并使用SEM、NH3-TPD、BET、XRD、XPS表征方法研究了催化剂表面孔结构、表面酸量、结晶度和元素价态。最终筛选出的催化性能最佳的催化剂为3%MnOx-CeOx(0.4)/γ-Al2O3(500℃),MnOx作为主要活性组分具有良好的低温活性,CeOx的掺杂既增加了催化剂的储氧能力又能与MnOx发生作用使MnOx在催化剂表面具有更好的分散性。(2)以O3作为氧化剂,3%MnOx-CeOx(0.4)/γ-Al2O3(500℃)为催化剂,考察了NO臭氧氧化体系和NO催化臭氧氧化体系在不同工艺条件下(NO初始浓度、反应温度、反应空速、O3/NO摩尔比)对NO转化率的影响。NO初始浓度、反应温度和反应空速对O3单独氧化效率影响不大,O3/NO摩尔比是影响NO转化率的重要因素,O3/NO≈1时NO转化率达到90%以上。不同工艺条件对NO催化氧化体系影响较大,当NO初始浓度为500 ppm,反应温度为100℃,反应空速为2100 h-1时,O3/NO摩尔比仅为0.2就可以使NO转化率达到70%以上。(3)实验研究了催化剂的抗毒性,结果表明催化剂抗硫性良好,抗水性较差,但切断水源后催化剂活性有明显恢复,同时向烟气中通入SO2和H2O后,催化剂活性活性下降明显。
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