非连续石墨/铜复合材料的制备与热性能研究

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随着电子元器件功率密度不断增加,高导热金属基复合材料作为电子封装材料越来越被关注。其中,高导热石墨增强铜基复合材料具有热导率高、热膨胀系数可调和易于加工等优点,是一种极具潜力的电子封装材料。石墨具有高度各向异性且与铜界面结合性差。因此,石墨在铜基体中的分布取向与复合界面问题是石墨/铜复合材料要解决的两个关键问题。本研究以磨碎石墨纤维和不同尺寸的石墨鳞片为研究对象,从宏观分布取向和微观界面结构的角度出发,基于Maxwell-Garnett型的有效介质模型和声子散射理论,提出了适用于非连续各向异性石墨/铜复合材料的有效导热模型,系统讨论了石墨材料不同尺寸形态、镀覆情况对石墨/铜复合材料热物理性能的影响。对石墨纤维进行盐浴镀碳化钛、碳化钼的表面改性处理,在其表面获得了均匀连续的碳化物镀层。相比未经表面处理的纤维,碳化物中问层的加入能增加石墨/铜界面的结合强度,有效减少界面孔洞的产生,提高复合材料的热导率的同时降低复合材料的热膨胀系数。40%体积分数镀碳化钛纤维复合材料热导率为331 W·m-1·K-1,相比未镀覆的提高44%,同时热膨胀系数为7×10-6K-1,能满足电子封装材料的需求。结合石墨纤维/铜复合材料的实验结果对复合材料热导率性能进行理论分析,结果表明:碳化物中间层的加入使复合材料的热阻在原有基础上下降一个数量级,是提高复合材料热导率的原因。在改善铜碳界面的前提下,复合材料的热导率对镀层类型、镀层厚度不敏感,纤维径向的低热导阻碍了复合材料热导率的进一步提升。预测使用二维高导热石墨将有利于复合材料热导率的提升。选取石墨鳞片为增强相,对石墨鳞片采取化学镀铜,真空微蒸发镀碳化钛的方法改善界面结合并通过湿混多次装填工艺加强鳞片在基体中择优取向,制备了界面结合良好,鳞片择优取向的石墨鳞片/铜复合材料。其中体积分数为60%的镀铜鳞片复合材料X-Y平面上热导率612 W·m-1·K-1,Z方向热膨胀为4.8×10-6K-1,是潜在的定向导热电子封装材料。理论分析表明,石墨鳞片的二维高热导的特点是复合材料X-Y平面热导率提升的原因。鳞片取向、鳞片尺寸、界面热阻共同影响着热导率。当鳞片尺寸小于100μm时,界面热阻占主导因素;当尺寸大于500μm时,热导率对界面热阻和尺寸变化不敏感。同时,鳞片的取向对X-Y平面内的热导率影响显著,石墨鳞片偏转角范围在0°~15°之内,复合材料能保持高热导率。通过实验结果和理论模型相结合,本文论述了复合材料宏观组织/微观结构即石墨尺寸形状、分布取向、界面结构与导热性能的关联,为合理选取增强相种类,预测复合材料的热物理性能提供了理论依据。
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