【摘 要】
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具有高能量密度、低成本和环境友好等优点的锂硫电池(Li-S)被视为极具开发潜力的下一代二次电池之一。近年来,利用客体材料对硫进行负载以提升Li-S电池正极活性物质的利用率和循环寿命,推动了Li-S电池研究的迅速发展。目前Li-S电池正极的面积硫负载量大多低于3 mg cm-2,而整体正极中活性物质百分含量普遍低于60 wt%,远不能满足商业化应用对Li-S电池的能量密度需求。高负载硫正极面临两大挑
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具有高能量密度、低成本和环境友好等优点的锂硫电池（Li-S）被视为极具开发潜力的下一代二次电池之一。近年来,利用客体材料对硫进行负载以提升Li-S电池正极活性物质的利用率和循环寿命,推动了Li-S电池研究的迅速发展。目前Li-S电池正极的面积硫负载量大多低于3 mg cm-2,而整体正极中活性物质百分含量普遍低于60 wt%,远不能满足商业化应用对Li-S电池的能量密度需求。高负载硫正极面临两大挑战:（1）低倍率和差的循环稳定性;（2）高面积容量和低循环稳定性不匹配。为解决这两大问题,应致力于开发多孔的Li-S电池正极材料。本论文开展以下两个方面工作:（1）中空多孔材料的设计合成。利用“一维超长纳米线硬模板法和硬模板辅助的聚苯并恶嗪包覆策略”,制备出结构参数可控的氮掺杂中空多孔碳纳米空心管（N-HPCNT）,其具备均匀一维线状空心管结构、超高比表面积以及氮原子掺杂的特点。探究所制备中空碳纳米管对多硫化物中间体的物理吸附作用和氮原子掺杂碳的化学锚定作用,从而抑制充放电过程中多硫化锂的“穿梭效应”。（2）自支撑高负载硫正极设计。我们制备的一维超长导电网络氮原子掺杂型中空碳纳米管组建一体化自支撑硫正极,3D连续骨架的固有导电性和丰富的孔道结构不仅能达到高硫含量（67 wt%）并通过物理限制阻断多硫化物穿梭,而且还通过氮原子掺杂（4.60 wt%）强化化学吸附,进而提升正极中活性物质的负载量和硫百分含量,延长锂硫电池的循环稳定寿命,实现能量密度的提升。
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