密胺酚醛纤维-PDMS混合基质膜的制备及CO2分离性能

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越来越多的证据表明,二氧化碳(CO2)是加剧温室效应的主要贡献者,对我们的生活环境造成了很大的负面影响。从能源和环境的角度考虑,捕获或分离烟气和天然气中的CO2对人类社会的长期稳定发展具有重大意义。相较于传统的分离技术,气体膜分离技术具有高效率、低能耗、低碳排放等优点,在捕集、分离CO2领域具有潜在的发展前景,是目前有望实现CO2高效分离的新型低碳技术。由均匀互穿的聚合物和无机颗粒制备的混合基质膜,可在提高渗透性的同时兼顾选择性,已成为下一代气体分离膜的焦点。胺基多孔材料具有丰富的CO2吸附位点,对CO2气体有较高的吸附选择性。聚二甲基硅氧烷(PDMS)是一种半有机、半无机结构的高分子材质,具有耐热、空间自由体积大、分子间作用力弱等优点,是目前渗透性最好的高分子膜材料之一。本文将一种以微孔为主的胺基多孔材料密胺酚醛纤维(PMF)填充到PDMS中制备PMF-PDMS自支撑混合基质膜和PMF-PDMS/Al2O3载体混合基质膜,并对其进行CO2气体分离性能探究,主要从以下几个方面展开论述:1.将PMF填充到PDMS中,通过简单的溶剂蒸发法制备了PMF-PDMS自支撑混合基质膜。考察了不同PMF填充量对膜的物化性质及CO2分离性能的影响。从气体分离性能测试结果可以看出,相较于纯的PDMS膜,掺入PMF后,膜的单组分气体渗透性以及理想选择性均有所提高。当PMF填充量为2.0 wt.%时,PMF-PDMS自支撑混合基质膜表现出最好的CO2分离性能,此时CO2的渗透系数为4931 Barrer,对CO2/N2、CO2/CH4的理想选择性分别为14.8和5.1。通过N2吸-脱附、SEM、FTIR、TG等表征发现,选择性和渗透性的提高与PMF的微孔性有关。经过连续测试144 h后,混合基质膜的渗透性和选择性没有出现明显的波动,说明该混合基质膜的稳定性较好,具备对CO2进行分离捕集的发展潜力。2.以α型氧化铝(Al2O3)作载体,通过旋涂法在Al2O3载体上制备了一系列PMF-PDMS/Al2O3载体混合基质膜。经过SEM表征发现,PMF-PDMS在Al2O3载体上形成了一层致密平整的、厚度约为10μm的薄膜。系统研究了不同PMF填充量对CO2分离性能的影响,通过气体渗透性能测试发现,随着PMF填充量的增加,PMF-PDMS/Al2O3载体混合基质膜的单一气体渗透速率以及理想选择性均有所提高。当PMF填充量为2.0 wt.%时最佳,此时CO2的渗透速率为3.21×10-8mol?m-2?s-1?Pa-1,对CO2/N2、CO2/CH4的理想选择性分别为14.3和4.4。而2.0wt.%PMF-PDMS自支撑混合基质膜的渗透速率为2.87×10-99 mol?m-2?s-1?Pa-1,相比之下,在多孔载体上制备的混合基质膜厚度较薄,在保持较高理想选择性的同时渗透速率有了明显提高。
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