乙醇-水/异丙醇-水分离用改性渗透汽化膜的制备及性能研究

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渗透汽化(Pervaporation,PV)是一种高效的膜分离技术,以膜上下游某组分化学势差为驱动力实现传质,并利用膜对料液中不同组分的亲和性和传质阻力的差异实现对醇-水混合物的有效分离。如何构建具有高渗透性和高选择性的新型膜材料,是当前本领域的研究热点问题之一。本论文针对乙醇-水、异丙醇-水两种分离体系,分别以氧化石墨烯(Graphene oxide,GO)和聚酰亚胺(Polyimide,PI)为基础膜材料,通过调控GO膜结构、PI膜结构,制备了两种改性渗透汽化膜,主要研究结果如下:(1)利用苯二胺同分异构体反应活性的差异,分别选取邻苯二胺(O-phenylenediamine,OPD)、间苯二胺(M-phenylenediamine,MPD)、对苯二胺(P-phenylenediamine,PPD)与带有含氧官能团的GO纳米片反应,并采用真空抽滤法制成苯二胺改性GO膜,研究苯二胺结构对改性GO渗透汽化膜分离乙醇-水混合物的影响。结果表明,苯二胺能够与GO的含氧官能团反应,对GO层间通道起到调节作用。其中,OPD可有效拓展GO膜的层间距,增加GO膜的亲水性,比MPD改性GO膜和PPD改性GO膜具有更好的渗透汽化性能。GO-OPD-10膜对50℃、90 wt%乙醇-水混合物的分离性能最佳:渗透通量为549 g m-2 h-1,是原始GO膜的1.25倍;分离因子为90.58,是原始GO膜的1.14倍。(2)利用PI对醇-水体系具有高选择性和咪唑基离子液体具有高亲水性的特点,以PI为基础膜材料,选取1-乙烯基-3-丁基咪唑溴盐(1-vinyl-3-butylimidazolium bromide,VBIMBr)为改性单体,二乙烯苯(Divinylbenzene,DVB)为交联剂,偶氮二异丁腈(Azobisisobutyronitrile,AIBN)为引发剂,在PI溶液中原位聚合VBIMBr,并流延成咪唑基离子液体改性PI膜(PI/c-P(VBIMBr)),用于异丙醇-水体系的渗透汽化分离。结果表明,VBIMBr和DVB的交联共聚物(c-P(VBIMBr))的引入提高了PI膜的表面亲水性和水溶胀度,增加了PI膜的柔性,提升了PI膜对异丙醇-水体系的渗透汽化分离性能。所制得改性膜中,PI/c-P(VBIMBr)-15膜对50℃、90 wt%异丙醇-水混合物的分离性能最佳:渗透通量为116 g m-2 h-1,是原始PI膜的2.25倍;分离因子为163.19,是原始PI膜的1.18倍。利用两种材料的优势协同实现膜分离性能的提升,该结果对构建其他高效渗透汽化膜材料提供了通用策略。
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