磷酸功能化CNTs-TiO2复合材料的构筑及其光催化性能提高机制

来源 :黑龙江大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ziyi1965
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近些年来,利用CNTs与TiO2构筑复合体的相关研究被大量报道成为热点。但针对其合成方法和复合机制仍有进一步改善和研究的空间,尤其是CNTs在复合体系中的作用以及瓶颈因素有待考究和改善。该工作基于课题组前期研究基础,对相分离-水解溶剂热法(HST)构筑CNTs-TiO2纳米复合体的合成机制以及活性机制进行了深入研究。该方法关键在于预先利用钛酸丁酯对酸化CNTs进行稳定包覆,进而实现在甲苯溶剂热环境下CNTs在体系中的均匀分散,以及钛酸丁酯在酸化CNTs表面的原位水解和晶化过程。结果表明,适量CNTs的引入显著提高了复合体液相降解RhB的光催化活性,但液相降解苯酚的活性以及气相降解乙醛的活性却有所降低。基于O2-TPD和SPS等结果初步表明:RhB降解活性的提高主要因为复合体的吸附性增强了,进而直接氧化及染料自氧化得以增强;苯酚和乙醛活性降低可能与CNTs上电子还原氧气反应效率较差有关。这一瓶颈因素很可能是以CNTs为代表的一系列碳材料在构筑复合体光催化剂过程中存在的共性问题。针对以上问题,本文通过不同浓度的磷酸浸渍-焙烧的方法对CNTs进行表面功能化,并在此基础上分别利用HST法和简单的湿化学混合法实现了磷酸功能化CNTs-TiO2复合体的构筑。该复合体不仅降解RhB的活性得到了进一步提高,而且光催化降解苯酚及乙醛的活性得到了根本改善。基于O2-TPD和SPS等结果表明:CNTs磷酸功能化不仅有利于有效复合程度的提高,而且可以显著改善CNTs对O2的吸附能力,进而提高氧气捕获光生电子的反应效率,从而改善光催化过程中电子反应路径,提高复合体的光催化活性。本项研究创新性的利用磷酸实现了对CNTs的功能化,显著改善了光生电子与氧气的反应能力,进而提高了复合体的光催化性能。这为深入研究以CNTs为代表的碳基复合光催化剂的活性机制以及改善策略提供了理论和实践依据。
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