金属负载氮化碳、卟啉-超支化聚合物体系的制备及其催化性能

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当今社会,能源和环境问题逐渐成为影响人类生存和制约经济发展的重大问题。其中,氢能源作为高效、清洁的替代能源备受重视,因此发展新型、高效、安全的储氢材料和制氢技术是目前研究的热点。硼烷氨(NH3BH3,AB)作为高效储氢能源之一,有着高达19.6wt%的储氢能力,是理想而高效的储氢材料。而酚类化合物作为环境污染中危害较大的毒性污染物,对其高效、便捷的处理也日益成为研究热点。  催化储氢材料产氢以及酚类污染物转化的催化剂可分为均相催化剂和非均相催化剂,均相催化剂存在难回收、成本高等问题,而现有的非均相催化剂也存在着合成方法复杂、催化剂稳定性差等问题。因而寻找高效、经济和易于回收的催化剂是实际应用中的一大难题。卟啉化合物作为一种光敏材料,可应用于光催化反应。卟啉基复合材料是在卟啉、氮化碳等碳氮结构的共轭大环化合物基础上,通过配位键等方式掺杂金属,再与超支化聚合物等大分子结合,制备出可循环利用的非均相催化剂,从而提高催化效率,增强催化剂稳定性。  本论文中,我们将水溶性卟啉与超支化聚合物结合,制备了一种介于两相间的薄膜状卟啉-超支化聚合物催化剂,可以有效地实现对1,5-萘二酚的催化氧化,解决了均相的水溶性卟啉在溶液中易形成惰性二聚体且在光照下易光解的难题,创新性地实现了催化剂的回收利用以及产物的分离。此外,我们研究了双金属纳米粒子负载介孔氮化碳对储氢材料的催化产氢能力,成功地制备了高效、可磁回收的金-钴纳米粒子负载氮化碳催化剂,并将其应用于硼烷氨催化产氢,在可见光照下,表现出了极高的催化活性和催化剂稳定性。
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