钙循环耦合化学链燃烧是一种低能耗的碳捕集技术,将化学链燃烧技术与传统钙循环工艺进行了耦合,利用氧载体还原反应放出的热量煅烧钙基吸收剂,避免了传统钙循环工艺中空气分离器的使用,大幅减少了整个系统的能耗,在CO₂的捕集和利用中具有广泛的应用前景。钙铜复合吸收剂是最适合钙循环耦合化学链燃烧技术的介质,其中CaO的碳酸化反应及其逆反应可以循环捕集烟气中的CO₂,CuO可以替代纯氧与燃料反应释放热量煅烧CaCO₃。然而,CaO与CuO各自在循环中都存在严重的性能衰减,因此提高钙铜复合吸收剂循反应性能并研究影响性能的因素是目前提升该工艺实用性的研究重点和难点。从吸收剂微观结构改性角度出发,分别采用微乳液法和溶液燃烧合成法在不同制备参数下制备了具有纳米结构的钙铜复合吸收剂,在固定床反应器和热重分析仪上开展循环碳酸化和氧化实验,获得了其循环反应性能的变化规律;建立了耦合化学反应、传热过程和传质过程的钙铜复合吸收剂单颗粒模型,从微观尺度研究钙铜复合吸收剂结构参数对其反应性能的影响。固定床反应器上对微乳液法制备钙铜复合吸收剂的性能测试显示,微乳液法制备的钙铜复合吸收剂碳酸化转化率随循环次数增加均先升高后降低。在一定范围内,水和表面活性剂物质的量之比（w）值越小,前驱体溶液浓度越高,越有利于提升CO₂捕集能力。碳酸化反应动力学分析表明,与前驱体反应过程相似的共沉淀法相比,微乳液法制备的吸收剂碳酸化反应活化能更低。透射电子显微镜的检测结果显示,微乳液法制备的吸收剂中有大量纳米级的孔隙,改善了吸收剂的微观结构。微乳液法制备的钙铜复合吸收剂均展现良好且稳定的氧化性能,氧化率保持在90%以上。溶液燃烧合成法制备钙铜复合吸收剂的性能测试显示,钙铜复合吸收剂的碳酸化性能存在自活化现象,钙铜摩尔比为1比钙铜摩尔比为3的吸收剂具有更佳的碳酸化反应性能。CeO₂作为支撑材料可以提升钙铜复合吸收剂的CO₂捕集能力,特别是可以提高扩散控制阶段的反应速率。按照钙铈摩尔比为2的比例添加CeO₂的钙铜摩尔比为1的吸收剂CO₂捕集能力提升,碳酸化反应活化能降低。透射电子显微镜的检测结果显示,溶液燃烧合成法所制备的吸收剂中有大量纳米级别的孔隙,改善了吸收剂的微观结构。所有溶液燃烧合成法制备的钙铜复合吸收剂均展现良好且稳定的氧化性能,氧化率均保持在90%以上。耦合了碳酸化/氧化反应、传热过程和内外传质过程的钙铜复合吸收剂单颗粒模型的模拟结果表明,减小晶粒粒径能够提升吸收剂碳酸化和氧化的性能。在600-700℃范围内降低反应器温度能提升碳酸化反应速率和转化率;颗粒尺寸越大,颗粒升温越慢;反应器内CO₂浓度应维持在一定水平,否则会降低吸收剂的捕集效率。微乳液法和溶液燃烧合成法制备的钙铜复合吸收剂都展现出良好的微观结构和相近的循环性能,但是溶液燃烧合成法由于其操作简单、原料容易获取,便于规模化生产,在提升钙铜复合吸收剂的反应性能上有更广阔的应用前景。