镧铈掺杂TiO2光催化剂的制备与性能

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随着社会的发展,不可避免地会带来环境污染问题。今年两会,政府工作报告指出,要继续防治污染和大力发展新能源。TiO2因其成本低、环境友好无毒、光化学性质稳定等优点,被应用于光催化降解污染废水。但TiO2自身禁带宽度较大,只能在紫外光波长范围内被激发,对可见光太阳能这种清洁新能源的利用率较低;此外,TiO2的光生电子-空穴对被激发后,容易再复合,导致其可见光的催化效率很低。这极大地限制了TiO2的广泛应用。由此,提高TiO2在可见光下的光催化性能至关重要。本文通过稀土元素La和Ce掺杂改性TiO2,提高其对可见光的利用率,并对此做了相关表征测试和性能分析。首先以Ti(SO42和La2O3为原料,通过水热合成法制备La掺杂TiO2光催化剂,探讨了前驱体浓度、水热温度、时间、pH值和La掺杂量对TiO2性能的影响。实验结果显示,水热法只能实现La在TiO2的表面掺杂,La3+与Ti4+结合,在TiO2的界面处形成Ti-O-La化学键,可以加速TiO2光生电子-空穴对的分离,降低其复合几率,使TiO2的光催化性能提高。在优选条件下(前驱体浓度0.3mol/L、水热120?C、12 h、pH=6、La掺杂量1.5%),TiO2的可见光催化性能被提升了50%以上,1.5%La-TiO2重复利用5次后,对甲基橙的降解效果仅损失6%。与水热法相对比,采用水解沉淀法制备La掺杂TiO2催化剂,水解沉淀法可实现La在TiO2中的体相掺杂,La嵌入TiO2的晶格中,形成Ti-O-La化学键。在最优条件下(煅烧温度400?C),1.5%La-TiO2的可见光催化水平与水热法相当,且重复利用性更为优越,降解效率仅减小了0.6%。随后,以Ti(SO42和Ce(NO33?6H2O为原料,用水解沉淀法制备Ce掺杂TiO2光催化剂,探讨了水解pH值、沉淀产物煅烧温度、时间和Ce掺杂量对TiO2性能的影响。Ce掺杂能在TiO2的能带中形成4f杂质能级,从而可以减小TiO2的禁带宽度,提高可见光的利用率。在最优条件下(pH=1、煅烧温度550?C、时间4 h、Ce掺杂量0.5%),可见光照8 h后,0.5%Ce-TiO2的降解效率为95.30%,远大于纯TiO2的52.43%。此外,本文还进行了共掺杂的初步探索。水解沉淀法制备La、Ce共掺杂TiO2催化剂,由于La、Ce的协同作用,共掺杂样品的光催化性能显著提高。在最优条件下(pH=1、煅烧温度600?C、时间2 h、La掺杂量1.5%、Ce掺杂量0.5%),可见光下6 h后的降解效率,即可达到与La、Ce单掺杂8 h后相当的水平,甚至更好。
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