硫化铜中空结构及其复合纳米材料的调控合成与应用

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随着纳米科技的不断进步,基于纳米粒子所建立的纳米科学和生物技术在生物科学领域如药物传输、生物传感、生物成像以及光热治疗方面展现出巨大的潜力。其中纳米硫化铜材料与贵金属纳米材料相比较,其在近红外区域的吸收波长受环境和尺寸的影响较小,对生物和人体毒性较小,颗粒制备成本低,因此在实际应用领域中具有显著的研究价值。本论文主要研究了中空硫化铜及其复合纳米材料的制备、表征及它们在肿瘤治疗和生物催化领域中的应用,论文主要包括四章:第一章,详细介绍了纳米材料及其复合物的发展概况及其在各个领域的应用,并简要叙述了本论文的选题依据和研究内容。第二章,利用模板法制备了中空硫化铜纳米颗粒并对其进行表征。通过中空纳米硫化铜颗粒催化活化双氧水(H2O2)使得底物3,3’,5,5’-四甲基联苯胺(TMB)发生显色反应,研究中空纳米硫化铜颗粒的过氧化物模拟酶性质、动力学特征及其催化机理,并将其应用于葡萄糖分子的检测和亚甲基蓝染料的降解。第三章,在中空纳米硫化铜颗粒表面修饰上一层聚吡咯薄层(PPy),制得中空硫化铜/聚吡咯纳米复合物(CuS@PPy),研究其过氧化物模拟酶性质、反应动力学特征及其催化机理。与中空硫化铜颗粒相比,CuS@PPy复合物的催化效果更显著,具体表现在将CuS@PPy纳米复合物应用于葡萄糖分子的检测,其检测限可达到0.625μM,相对于利用CuS纳米颗粒作催化剂时的检测限为5 μM[降低了一个数量级;将CuS@PPy纳米复合物与双氧水联合应用于降解亚甲基蓝时,在室温条件下即可进行催化氧化降解,因此更加有利于其在催化方面的实际使用。第四章,由于纳米硫化铜具有良好的近红外吸收功能和过氧化物模拟酶特性,因此在本章中拟利用CuS这两种特性研究建立以CuS纳米复合物为基础构建癌细胞内高活性氧环境结合光热疗、化疗、靶向为一体的多功能协同治疗体系,实现协同抗肿瘤作用目的。首先在硫化铜颗粒表面修饰一层聚多巴胺薄膜(PDA),获得中空硫化铜/聚多巴胺纳米复合物(CuS@PDA),然后进一步利用耦合手段在表面接上叶酸(FA)靶分子,获得表面修饰有叶酸的中空硫化铜/聚多巴胺纳米复合物(CuS@PDA-FA)。实验结果表明聚多巴胺壳层可有效增加复合物的生物相亲性以及纳米模拟酶的催化活性,同时有利于在复合物表面偶联叶酸等靶分子。而体外光热实验表明CuS@PDA复合物表现出良好的光热转换效果,可应用于光热治疗。由于纳米硫化铜具有中空结构,可有效负载抗癌药物如阿霉素(DOX)用于药物治疗。利用CuS@PDA复合物的过氧化物模拟酶特性,在细胞培养基内加入抗坏血酸,提高癌细胞内活性氧浓度,达到抑制癌细胞生长目的。此外利用CuS@PDA-FA复合物的靶向识别功能与过氧化物模拟酶的特性,可通过显色反应间接检测癌细胞。
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