纳米Fe2O3可见光催化材料的石墨烯复合改性及机制研究

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半导体光催化技术具有矿化度高,无二次污染等优点,已被用于环境治理中。在太阳光谱中,可见光占44%,从而制备具有高可见光活性的光催化剂是实现光催化技术实用化的关键。Fe2O3是一种极具潜力的窄带隙半导体光催化剂,但它存在光生电荷复合几率高导致光催化活性差的问题。因此,提高Fe2O3光生载流子的分离效率对其实际应用的意义重大。众所周知,氧气捕获光生电子是光催化过程中的重要步骤,材料表面氧气吸附量的提高会促进光生电荷的分离。基于以上调研,本论文拟通过引入石墨烯的方法,提高Fe2O3光生电荷的空间分离效率。进一步对石墨烯进行磷酸功能化和N掺杂的方法改性,增强复合体的表面氧气吸附量,进一步提高Fe2O3光生电荷的分离效率,并将对活性提高机制进行详细分析。利用湿化学法合成了石墨烯-Fe2O3和磷酸功能化石墨烯-Fe2O3纳米复合光催化剂。结果表明,适量石墨烯的引入能够提高Fe2O3的可见光催化活性,而磷酸功能化石墨烯的引入会使活性进一步提高。表面光电压谱、氧气程序升温脱附测试等结果表明,石墨烯或磷酸功能化石墨烯的引入,尤其是后者,能够增加材料表面氧气吸附量,促进氧气捕获光生电子,从而提高Fe2O3光生电荷的空间分离效率。利用水热法实现了N掺杂石墨烯的合成,进一步通过湿化学法制备了N掺杂石墨烯-Fe2O3纳米复合光催化剂。基于稳态光电压谱、瞬态光电压谱等结果,N掺杂石墨烯能够进一步提高石墨烯-Fe2O3复合材料的光生电荷空间分离效率,从而表现出较高的光电化学分解水性能和可见光催化活性。XPS、交流阻抗谱、氧气程序升温脱附测试等结果表明,高石墨N量掺杂的石墨烯能够有效提高Fe2O3光生电荷的分离效率。原因在于石墨N的存在既能增加Fe2O3表面O2吸附量,增强氧气捕获光生电子的能力,又能够提高材料的导电性,促进光生电子的转移和传输。本工作会为设计合成高可见光活性的碳基材料-Fe2O3纳米复合光催化材料提供可行性参考,为早日实现Fe2O3的实际应用提供研究基础。
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