空心双壳型MOFs微球负载钯纳米粒子结构的设计、合成及其催化加氢研究

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金属纳米粒子@金属有机骨架化合物(MNPs@MOFs)复合材料因其结构和功能的多样性而被广泛应用于催化、传感、气体吸附与分离等领域,并时常表现出优异于单一MOFs或者MNPs的性质。到目前为止,已经有越来越多的MNPs@MOFs结构被设计、合成出来。按照其MNPs在MOFs内的粒径大小、所处位置、合成方法以及整体形态来归纳,其主要分为“分散型”、“Core-shell”、“Yolk-shell”以及“Reverse bumpy ball”四种结构。结构的多样性往往可能导致性能或者应用价值的多样性。因此本文的主要内容是在总结前人经验的基础上,设计了一种新型的“空心双壳型”MOFs负载金属纳米粒子的MNPs@MOFs结构(Void@MOF/MNPs@MOF)。并成功制备了两例这种结构:Void@HKUST-1/Pd@ZIF-8型以及Void@ZIF-8/Pd@ZIF-8型,并将其应用于液相烯烃加氢反应。研究生期间的主要工作分为以下两个部分:第一部分:以磺化聚苯乙烯球为模板,参考文献,在其表面生长HKUST-1晶体,并将其用于作为内壳层来负载金属Pd纳米粒子,然后在负载Pd纳米粒子的HKUST-1壳层上,继续生长一层具有特殊孔道的ZIF-8晶体,最后除去模板SPS,得到带有空腔结构的Void@HKUST-1/Pd@ZIF-8微球。并将其用于催化液相选择性烯烃加氢反应。第二部分:延续第一部分的合成思路上,将合成相对费时的HKUST-1内壳层晶体成功替换为合成更为简便、稳定且和外壳层同晶型的ZIF-8晶体,最终得到Void@ZIF-8/Pd@ZIF-8微球,并将其用于催化苯乙烯加氢反应。
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