论文部分内容阅读
多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)是环境中常见污染物,因其在环境中难降解、持久性和具有较强的“三致”效应,其生物地球化学行为倍受关注。作为一类典型的憎水性有机污染物,PAHs特别易于被颗粒物吸附,因此进入水环境中的PAHs最终富集于沉积物中。河口作为海陆的交错地区,汇集海、陆两个来源的污染物。与此同时,河口拥有大量的底栖动物,它们的摄食、爬行、避敌、掘穴和建造栖所等活动会改变沉积物结构,这一过程称为生物扰动。生物扰动显著改变沉积物的物理、化学和生物性质,从而改变沉积物中污染物的生物地球化学行为。本论文采用野外调查与室内微宇宙模拟实验相结合的方法系统研究了生物扰动对河口沉积物中PAHs环境行为的影响,并对有关机理进行了探讨。利用微宇宙示踪技术,定量研究了天津北塘河口优势底栖动物,天津厚蟹(Helice tientsinensis)、沙蚕(Nereis diversicolor)、青蛤(Cyclina sinensis)和泥螺(Bullacta exarata)对沉积物的扰动作用。结果表明,不同底栖动物的扰动作用不同,对表层沉积物的扰动强度(扩散系数,10-3cm2/d)大小依次为沙蚕(2.95)>天津厚蟹(1.00)>青蛤(0.78)>泥螺(0.35)>对照(0.05);对深层沉积物则是天津厚蟹(3.10)>沙蚕(2.33)>青蛤(0.28)>泥螺(0.15)>对照(0.05)。可见,在北塘河口,对沉积物扰动强度最大的是天津厚蟹。在天津北塘河口附近采集代表不同扰动程度的不同类型的沉积物,包括来自没有厚蟹活动的对照区和有厚蟹活动的扰动区(又分蟹洞内和蟹洞外),研究生物扰动对河口沉积物中PAHs分布的影响。结果表明,3种类型的沉积物中总PAHs含量为蟹洞外(2722 ng/g)>蟹洞内(1239 ng/g)>对照区(1173 ng/g),单个PAHs(InP和BgP除外)也呈现同样的变化趋势。根据质量平衡计算了扰动区蟹洞内和蟹洞外沉积物PAHs含量的差异,结果表明,生物扰动造成了蟹洞内50%总PAHs的消失,除了Fla、InP和BgP之外,各PAHs也有不同程度的消失。生物扰动一方面增强沉积物中PAHs向间隙水释放,由此造成沉积物中PAHs向海洋输送;另一方面,生物扰动促进微生物降解PAHs.此外,厚蟹还富集部分PAHs.因此,生物扰动显著影响沉积物中PAHs的分布。为了验证野外研究发现的生物扰动促进PAHs从沉积物相向水相释放的结论,利用室内微宇宙研究生物扰动对河口沉积物PAHs释放的影响。结果表明,生物扰动促进沉积物再悬浮,在此过程中向水相释放PAHs;与此同时,生物活动提高上覆水中的溶解性有机质含量,促进PAHs从悬浮物及表层沉积物发生解吸,从而显著提高上覆水中溶解态PAHs含量.由此证明了野外研究的结论,生物扰动促进沉积物中PAHs向水体释放。由于溶解态PAHs能被生物所利用,因此这些被释放出来的溶解态PAHs具有潜在的生态风险。在室内微宇宙,利用半透膜被动采样技术(Semi-permeable membrane device,SPMD)评价了生物扰动对沉积物中PAHs生物有效性的影响。结果发现,在生物扰动的沉积物中,SPMD富集的总PAHs量显著高于没有生物扰动的,各单个PAHs具有同样的规律。SPMD-沉积物累积因子(SSAF)结果表明,低、中环PAHs的SSAF值在生物扰动处理中高于无生物扰动的;而高环PAHs的则在生物扰动处理中低于无生物扰动的。由此可见,生物扰动增加了低、中环PAHs的生物有效性,而对高环PAHs,影响不显著,这是因为溶解性有机质结合态的PAHs不具有生物有效性。在室内微宇宙中研究生物扰动对沉积物中PAHs生物降解的影响,发现厚蟹通过排泄、降低沉积物粒度等方式增加沉积物中的有机质含量。由于有机质含量的增加,促进微生物繁殖,显著提高微生物的数量,进而提高微生物对沉积物中PAHs的降解能力。与无生物扰动相比,生物扰动提高降解率高达3.3-4倍,但生物降解主要发生在低、中环(尤其是3环)PAHs.此外,生物扰动也加强了共代谢作用的发生,进而也促进了部分高环PAHs发生生物降解。由此验证了野外研究的结论,生物扰动促进沉积物中PAHs生物降解。与此同时,也发现生物扰动对沉积物中PAHs环境行为影响最大的是促进其向水相释放。本研究提供了生物扰动对河口沉积物中PAHs环境行为的基本信息,为客观地评价生物扰动对沉积物中PAHs在环境中的迁移转化过程中的环境风险的影响提供了科学依据。