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《轻型汽车污染物排放限值及测量方法(中国第六阶段)》已于2016年12月颁布,对柴油机颗粒物排放限值从4.5 mg/km降到3 mg/km,是当前最严的排放标准之一,使得柴油机颗粒捕集器(DPF,Diesel Particulate Filter)已经成为尾气处理不可少的装置。DPF技术的关键在于沉积碳烟的高效经济氧化,低温等离子体中富含大量活性自由基,可在较低温度下实现碳烟氧化,具有应用于DPF再生的潜力。本文基于双层介质阻挡放电低温等离子体发生装置,利用发射光谱对O2低温等离子体中活性自由基的种类及浓度变化进行了诊断研究,探讨关键活性自由基的生成及反应路径,以期获得低温等离子体活性自由基的可控制备,实现DPF的高效经济。通过对O2低温等离子体及O3生成相关研究综述发现,O2低温等离子体中,可能产生的激发态氧原子有1D°、1F、1S、3S°、3P°、1D、3P、3D、3D°、3F、5S°、5P和5D°等,是O3产生过程中的关键中间态自由基。O(5P,10.74 ev→5S°,9.15 ev)和O(3P,10.99 ev→3S°,9.52 ev)等跃迁过程对O3生成路径具有重要贡献。发射光谱诊断实验发现,在本文实验条件下,可在543.6 nm、700.1 nm、715.6 nm、747.8 nm、777.4 nm和844.7 nm六处检测到对应的氧原子跃迁谱线。放电电压增加,747.8 nm处O(3D,15.78 ev→3P°,14.12 ev)、777.4 nm处O(5P,10.74 ev→5S°,9.15 ev)和700.1 nm处O(3D°,12.76 ev→3P,10.99 ev)光谱强度随之增加,543.6nm处O(5S°,13.02 ev→5P,10.74 ev)和844.7 nm处O(3P,10.99 ev→3S°,9.52 ev)跃迁光谱强度变化较小;放电间隙增加至2 mm时,活性自由基的浓度均下降;氧气流量变化对中间活性自由基的影响很小,但过大不利于臭氧的生成。进一步分析显示活性自由基通过四条主要路径生成臭氧:(1)O2→O(1D,14.46 ev)→O(1D°,12.73 ev)→O(3P,0 ev);(2)O2→O(5P,10.74 ev)→O(5S°,9.15 ev)→O(3P,0 ev);(3)O2→O(3D°,12.76 ev)→O(3P,10.99 ev)+hv,O(3P,10.99 ev)→O(3S°,9.52 ev)→O(3P,0 ev);(4)O2→O(3D,15.78 ev)→O(3P°,14.12 ev)→O(3P,0 ev)。其中路径(2)最为主要和稳定。在实验的基础上,建立了O2低温等离子体反应机理,利用零维等离子体模型(zdplaskin)对实验工况进行了模拟。结果显示,O3生成浓度与实验结果基本吻合,其浓度随着约化场强增大而增大。约化场强为49.25 Td时,即间隙为1 mm,电压为2.5 Kv时,大多数活性自由基浓度处于1010到1012 cm-3之间,基态氧原子(O(3P,0ev))生成速率最快,达到4.3×1024 cm-3/s;激发态O(5S°,9.15 ev)浓度仅次于氧原子,O(3S°,9.52 ev)浓度最低,仅为4.26×107cm-3。