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由于Ni基催化剂具有高活性和低成本的优势,因此被广泛应用于甲烷化反应中。但是,Ni基催化剂的缺点主要有高温下Ni纳米颗粒的团聚、易形成积碳和低温活性差(250 ℃)。因此,提高Ni基催化剂在合成气甲烷化中的低温催化性能是一项十分重要,但具有挑战性的工作。因为在低温和高浓度CO的条件下容易形成羰基镍,导致催化剂出现低温失活现象。鉴于此,本文通过原位还原水滑石得到了镶嵌在AlOx基底上的Ni基催化剂并用于合成气甲烷化反应,探究了水滑石的制备过程和不同助剂对催化剂甲烷化性能的影响。本论文的主要研究内容如下:(1)通过在镍铝水滑石的合成过程中添加不同的铵盐,然后将镍铝水滑石不经煅烧直接还原得到Ni催化剂并应用于合成气甲烷化反应,探究不同铵盐对水滑石结构和其催化性能的影响。通过XRD、SEM、H2-TPR和TEM等表征结果发现添加氟化铵合成的水滑石结晶度较差,纳米片的尺寸大且纳米片彼此相互堆叠在一起,相互作用较强,因此所需的还原温度较高,得到的催化剂中Ni颗粒尺寸较大。而添加硝酸铵和氯化铵制备的催化剂中Ni颗粒尺寸较小,其在合成气甲烷化反应中具有高的低温催化性能。(2)通过在镍铝水滑石的合成过程中改变溶剂的组成,然后将镍铝水滑石不经煅烧直接还原得到Ni催化剂并应用于合成气甲烷化反应,探究不同溶剂对水滑石结构和其催化性能的影响。结合XRD和H2-TPR结果发现,以乙醇为溶剂制备的镍铝水滑石层间距较大,层间阴离子和层板间的静电作用较弱,因此在400 ℃时就可以被完全还原,制得的催化剂中Ni颗粒分散度低且H2吸附量小,其在合成气甲烷化反应中低温催化性能较差。而以去离子水为溶剂制备的镍铝水滑石层间含有较多的碳酸根离子,层间阴离子和层板间的静电作用较强,所需的还原温度较高,制得的催化剂中Ni颗粒分散度高且H2吸附量大,具有较高的低温甲烷化活性。(3)通过在镍铝水滑石的合成过程中添加不同的助剂(Mn、Zr和V),分别制备了镍锰铝、镍锆铝和镍钒铝三元水滑石,经过H2还原后得到了 Mn、Zr和V助剂修饰的Ni催化剂。XRD、H2-TPD、XPS和TEM等结果表明掺杂的助剂进入了水滑石的层状结构中,对水滑石的形貌和结晶度基本没有影响。另外,添加助剂能有效提高催化剂中Ni颗粒的分散度、活性氧空位的数量和H2吸附量,从而显著提高催化剂的低温催化性能、抗积碳性能和高温稳定性。其中,掺杂助剂Zr对催化剂中Ni颗粒的分散度和H2吸附量的提高最明显,因此其具有最高的低温催化性能。