【摘 要】
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环氧丙烷是一种具有不稳定三元环的环氧化合物,在催化剂存在条件下可以重排为丙醛、丙酮和烯丙醇等产物。环氧丙烷重排的产物分布受催化剂酸碱性影响较大,为了得到不同的主产
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环氧丙烷是一种具有不稳定三元环的环氧化合物,在催化剂存在条件下可以重排为丙醛、丙酮和烯丙醇等产物。环氧丙烷重排的产物分布受催化剂酸碱性影响较大,为了得到不同的主产物研究催化剂的酸碱性对其产物分布的具体影响具有较大意义。在本文中我们研究了固体酸催化剂ZSM-5在催化环氧丙烷重排时酸性变化对反应的影响。对于合成的具有不同酸性的微孔ZSM-5催化剂,我们通过NH3-TPD和吡啶红外等表征对其酸量和酸类型进行定量和定性分析,并将酸性表征结果与催化剂性能相结合。结果表明,固体酸ZSM-5催化剂在催化环氧丙烷重排时主产物为丙醛,副产物主要有丙酮和烯丙醇等,催化剂中强Lewis酸和强Br?nsted酸的量对反应转化率和对产物丙醛选择性有很大的影响。强Lewis酸和强Br?nsted酸量的比值越大,反应转化率越高,对丙醛的选择性以及反应稳定性也越好。在对多级孔ZSM-5催化剂进行改性研究时发现,磷负载使得母体ZSM-5催化剂的比表面积和孔容明显降低,同时催化剂中强Lewis酸位点减少,这导致了磷改性的ZSM-5催化剂活性的减弱和对丙醛选择性的降低。高温氮化改性可以在ZSM-5催化剂中引入新的碱性位点,碱性位点的引入与氮原子取代分子筛骨架中的氧原子有关。新的碱性位点的引入使得产物烯丙醇的选择性有所增加,但反应主产物仍为丙醛。我们还通过原位红外技术对ZSM-5催化环氧丙烷重排为丙醛的机理进行了研究,确定了一种位于红外光谱1685cm-1处的中间体结构,提出了Lewis酸位点催化环氧丙烷重排为丙醛的机理,同时确定了环氧丙烷重排过程中催化剂积碳产生的前驱体。
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