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Si的理论比容量是石墨的近10倍,是最有前景的高能密度锂负极材料。但是硅负极材料的广泛应用却受困于其在充放电过程中超过300%的体积变化和这种体积变化带来的活性材料剥离、粉化。本文利用不同的硅源和碳源,采用不同方法制备得到多种形貌、结构的硅基锂离子电池负极材料,减少由于硅负极材料体积效应带来的材料粉化坍塌,提升电化学性能:利用超声喷雾并结合化学气相沉积法合成手型三维硅碳网络作为无粘结剂锂离子电池硅基负极材料。过渡碳层为后面硅的沉积提供一个稳定,牢固,有一定韧性的附着点,同时提高了电极的导电性。此外,过渡碳层对三维网络形貌的形成至关重要,没有过渡碳层的情况下只能形成穗状Si/C束。手型三维硅碳网络在0.1C倍率下显示出2277 mAh/g的充电容量,并且在100次循环后仍然保持2167 mAh/g。在1C倍率下经过500次循环后,LiFePO4//Si/C全电池可以保持137mAh/g的高容量和92%的容量保持率。这些优异的电化学性能归因于三维折叠手互连网络的结构优势。采用异质连续成核,水热合成耦合镁热还原法制得多层可控硅碳球作为锂离子电池硅基负极材料。用这种方法制得的多层硅碳球的硅层数和碳层数可控,并且硅层和碳层的厚度也可以通过控制加入原料的量来轻松调节。用这种方法制得单层、双层、三层硅碳球在0.1C倍率下,首次充电容量分别为1797 mAh/g,2455 mAh/g,2065 mAh/g;当倍率增加到5C时,首次充电容量分别为631 mAh/g,1018 mAh/g,444 mAh/g。在0.1C下经过200次循环后双层硅碳球仍保持88.7%的容量。双层硅碳球在三种硅碳球中体现出最好的性能,这归因于双层硅碳球更提供了更多的活性位点和众多的孔径通道有利于电解液的渗入。为了得到有更优的孔结构,同时进一步改善电化学性能,将水热合成的单层硅碳球中的碳层进行部分刻蚀,得到笼状硅碳球。笼状碳层可以有效吸收充放电过程中硅的体积膨胀,保持材料的完整性。结果显示,利用高锰酸钾刻蚀部分碳后得到的笼状硅碳球比原始单层硅碳球拥有更大的比表面积和更优异的孔结构,并得到了更好的电化学性能。笼状硅碳球在0.1C倍率下首次充电容量提升到1926 mAh/g,在200次循环后容量大约保持在1790 mAh/g,库伦效率保持99%。在5C倍率下仍具有963 mAh/g的可逆容量。