稳频激光光腔衰荡光谱技术的方法及应用

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分子的吸收光谱,可以获得分子内部和分子间相互作用的信息,例如分子的结构、能级、跃迁矩等。随着激光技术的不断发展,吸收光谱技术也朝着高灵敏度、高分辨率方向发展。在理论研究和实际应用方面,分子吸收光谱都有着极其广泛的应用。本论文分四章:第一章对分子吸收光谱的理论、当前常用的激光吸收光谱技术进行简介。第二章介绍光腔衰荡光谱技术(CRDS)的原理和发展现状,讨论基于激光锁频和锁腔技术的稳频激光光腔衰荡光谱仪。第三章介绍利用CRDS研究CO2分子(17)O或(18)O取代的同位素分子的近红外高泛频振转跃迁光谱。在第四章中,介绍利用CRDS技术研究了0.8μm附近氢分子的电四极矩跃迁,实验测量精度达到并超过了QED高阶修正的理论计算精度。光腔衰荡光谱(CRDS)技术具有很大的有效吸收长度(几十公里),并且不受探测光功率波动影响,所以具有很高的探测灵敏度;但是很多应用中还需要同时具有很高的光谱分辨率(频率精度)。我们发展了一套借助于超稳标准具的激光锁频的光腔衰荡光谱(LL-CRDS)技术,在具有高探测灵敏度的同时,达到了亚MHz的绝对频率精度。该方法中需要综合利用光学模式匹配、调制解调和反馈控制等技术。对水分子吸收光谱的研究,显示了该光谱仪的测量能力。二氧化碳是最重要的温室气体,它也是一些行星(例如火星和金星)大气的主要成分,近红外的CO2光谱对行星大气的同位素丰度和云层光学厚度等的研究非常重要,但是目前CO2同位素的近红外振转光谱的实验研究存在很大的空白。本章主要研究了CO2分子(17)O或(18)O取代的同位素分子的振转跃迁光谱。实验中我们对约400条谱线进行了分析,得到了10052和10051等谱带的光谱参数。氢气是最简单的中性分子,也是检验各种量子化学理论和计算方法的最佳体系之一。我们利用恒温超稳的Fabry-Perot标准具,将频率的测量精度提高到亚MHz水平,用CRDS方法测量了H2分子电子基态第二泛频的电四极矩跃迁光谱。通过线型拟合,我们得到了谱线的强度、位置、压力位移和加宽、Dick收缩效应等信息。所得到的谱线强度的误差达到了1%以下,和理论预测值的偏差由以前文献所报道的10-30%降低到约2%,目前偏差的主要来源在于描述分子间碰撞的线型函数模型。利用Rb原子795nm吸收线,S(3)跃迁线的绝对频率被测定到1.6 MHz精度(4ppb),为迄今所得到的最精确的H2跃迁。
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