二维薄层复合材料的结构与光电催化性能调控研究

来源 :中国科学技术大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:nibuhao222
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21世纪能源及环境问题使人类可持续发展面临巨大挑战。受自然界光合作用启发,通过人工光合成分解水将太阳能转化为氢能源储存被视为解决能源问题的“圣杯”。发展稳定高效的光电/电催化材料是分解水制氢的关键。长期以来载流子迁移缓慢、表面反应过电势较高等问题严重制约光电/电催化材料水分解效率的提升。二维半导体材料的超薄原子级结构特性有利于提升载流子迁移速率,其大的比表面积为催化水分解反应提供充足反应位点,被视为杰出的催化剂材料,但很多材料仍存在表面反应动力学瓶颈有待解决。表面修饰助催化剂量子点或合成多功能二维薄层复合材料,有助于加速载流子的分离和迁移、降低表面反应势垒,可显著提高二维半导体材料催化水分解制氢效率。本文通过在碳三氮四二维纳米片表面负载钴磷催化剂,实现了其光催化性能大幅提高;通过将羟基氧化铁纳米片与石墨烯复合,显著提升其电催化产氧性能。具体研究内容如下:1.碳三氮四纳米片负载钴磷产氧催化剂的光解水性能研究石墨烯型碳三氮四是新型光催化分解水催化剂,光生载流子复合问题及产氧反应过电势高导致其能源转化效率低下。共催化剂负载是提高光催化剂稳定性,抑制光生载流子复合的有效方法。我们成功剥离得到纳米片结构的碳三氮四,并利用光沉积法在其表面均匀负载钴磷催化剂。光解水性能测试负载后的复合物产氢性能是碳三氮四纳米片的5倍,是体相碳三氮四的26倍。光致发光谱表明,负载钴磷催化剂有效地抑制了光生载流子复合几率。2.石墨烯负载羟基氧化铁纳米片电催化产氧性能研究石墨烯大的比表面积为纳米片沉积提供了基底,同时好的导电性可以促进电荷迁移。因此,我们制备了石墨烯负载的羟基氧化铁纳米片材料。利用透射电子显微镜可以看到石墨烯表面均匀负载了羟基氧化铁薄片,X射线衍射技术、拉曼分析及X射线光电子能谱表明氧化石墨烯在原位生长过程中被还原,而负载的纳米片形貌的羟基氧化铁物相与纯相一致。x射线吸收精细结构技术进一步给出了复合物的局域结构信息。电化学性能测试表明负载石墨烯后产氧过电势显著降低,交流阻抗谱分析显示复合物电极载流子迁移速率明显提升。
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