功能化改性纤维素对水中污染物汞离子检测和磺胺吡嗪吸附性能研究

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本文以纤维素为载体,把氮掺杂碳量子点通过γ-缩水甘油醚氧丙基三甲氧基硅烷(硅烷偶联剂KH-560)负载到纤维素上,制备出了纤维素/氮掺杂碳量子点复合材料,并用于检测水中污染物汞离子(II)。用金属-有机框架(Ui O-66)对纤维素进行改性,制备出了纤维素/Ui O-66复合材料用于吸附磺胺类抗生素。论文以水中有机污染物磺胺吡嗪为吸附客体,功能化纤维素用于磺胺吡嗪的吸附研究,期望解决日益严重的水体中有机物污染问题。以棉花(主要成分为纤维素)为载体,首先通过TEMPO(2,2,6,6-四甲基吡啶-1-氧自由基)/Na Br/Na Cl O氧化体系将纤维素中C6位的羟基氧化为羧基来提高羟基的反应性。然后通过硅烷偶联剂KH-560将合成的氮掺杂碳量子点负载到纤维素上。根据负载的碳量子点的量的不同,制备了三种不同碳量子点负载量的纤维素/氮掺杂碳量子点复合材料(CKHC-5、CKHC-10和CKHC-20)。纤维素/氮掺杂碳量子点复合材料(CKHC)自然光照射下为黄色,在360 nm紫外光照射下发出强烈的蓝色荧光。其荧光强度受到激发光波长和p H的影响,而离子强度对其荧光强度基本没有影响。将复合材料用于Hg2+的检测,其对Hg2+显示出了良好的选择性和灵敏度,对Hg2+的检测限可达到3n M。在检测低浓度(0—50 n M)的Hg2+时,复合材料的荧光强度与Hg2+的浓度显示出良好的线性关系,利用荧光强度和Hg2+浓度关系的拟合方程,可以检测未知浓度的Hg2+。在重复性测试中,复合材料的重复性表现良好。此外,还探究了Hg2+对复合材料的荧光淬灭原理。该复合材料使碳量子点得以回收和重复利用。把四氯化锆、对苯二甲酸溶于N,N-二甲基甲酰胺,加入适量冰醋酸和棉花,最后放于釜中于90℃反应24小时。根据负载的Ui O-66量的不同,分别制备了CU-1、CU-2和CU-3三种纤维素/Ui O-66复合材料。该复合材料能够吸附磺胺吡嗪,CU-1、CU-2和CU-3的最大吸附量分别为86.44 mg/g、93.41 mg/g和118.29mg/g。经过对其吸附过程研究发现,吸附过程符合二级动力学吸附模型,等温吸附线显示其符合Langmuir模型。用0.01M的氢氧化钠溶液浸泡使用过的复合材料,能够实现材料的再生和重复使用,连续进行三次再生之后,复合材料的吸附性能够保持65%。该复合材料使Ui O-66能够被重复利用,且简化了Ui O-66的回收过程。
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