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二甲醚(DME)具有优良的压缩性和较低的饱和蒸汽压,可作为民用燃料替代液化石油气。然而,DME气相燃烧反应不完全,且易产生NOx,CO等污染物。为提高能源利用率和保护大气环境,开展DME催化燃烧的研究具有重要的意义。
本研究基于整体式催化剂对DME的催化燃烧,用涂覆法制备了OMS-2/堇青石整体式催化剂和OMS-2/Al2O3/堇青石整体式催化剂;用原位合成法制备了OMS-2/堇青石整体式催化剂。运用TG-DTA、SEM、BET、XRD、H2-TPR、O2-TPD等多种方法对所制备的催化剂进行结构、比表面积、氧化还原性能等表征测试,并以气相色谱为检测手段,考察催化剂对DME的催化活性。活性评价实验表明,采用涂覆法制备的OMS-2/堇青石整体式催化剂对DME燃烧有较好的催化效果;Al2O3可显著增加催化剂的比表面积,使得活性组分OMS-2高度分散在载体上,对DME燃烧表现出较好的催化效果;原位合成法制备的整体式催化剂对DME燃烧的催化效果较差。DME催化燃烧的产物仅有CO2和H2O,实现了低温清洁燃烧。为考察涂覆法制备的OMS-2/堇青石整体式催化剂的重复使用稳定性,将使用过的3%PVA催化剂经550℃焙烧5 h,反复九次使用。结果表明该催化剂经高温长时间焙烧后,催化活性虽降低,但反复九次使用,其活性基本不变,这表明3%PVA催化剂具有良好的热稳定性能,表现出良好的重复使用稳定性。涂覆法制备的OMS-2/堇青石整体式催化剂具有三类明显的氧脱附峰:低温的物理吸附氧;中温的表面晶格氧;高温的体相晶格氧。丰富的氧物种和较低的脱附温度保证了OMS-2/堇青石整体式催化剂具有优良的催化燃烧活性。低温的物理吸附氧对DME的起燃温度T10具有决定作用,而表面晶格氧和体相晶格氧则对完全燃烧温度T90起决定作用。涂覆法制备的OMS-2/Al2O3/堇青石整体式催化剂,由于OMS-2和Al2O3之间存在较强的相互作用,使得表面晶格氧脱附温度较高,同时,因为Al2O3涂层显著增大催化剂的比表面积,使得OMS-2高度分散在载体上,表面晶格氧和体相晶格氧很快脱附出,两者脱附峰仅是一个大包峰,对DME燃烧表现出良好的催化活性。