二维1T-TaS2可控制备机理的研究与相关器件的性能探索

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自石墨烯被发现以来,其光学、电学、力学特性,在材料学、微纳加工、新能源、生物医学和药物传递等方面优异的性能获得了大量的研究关注。石墨烯表现出的零带隙特性使其在某些应用领域受到了一定限制,于是一系列二维结构的过渡族金属二硫化物(TMD)被设计开发以实现调控带隙、电导率、延展性和相态等各种特性。在这些二维材料中,1T-TaS2因为其丰富的相变结构和变温超导特性得到了极高的研究关注。然而,大规模制备1T-TaS2二维材料仍然是阻碍该材料研究进展的主要原因之一。据我们所知,用CVD法制备的二维1T-TaS2存在生长效率低、结晶面积小,质量低等问题。较长的生长时间和高成本的衬底也造成资源浪费。同时二维1T-TaS2材料因为其较低的内阻、丰富的活性位点等特性在析氢催化器件、湿敏传感器等领域得到了丰富的应用。但上述基于二维1T-TaS2的应用器件存在难以大规模制备、性能提升不高、材料形貌-性能关系规律探究不深入等问题。针对以上问题,本文展开了一系列的工作并在以下三个方面取得了一定进展:(1)我们开发了一种基于化学气相沉积(CVD)法首次使用※(军工保密材料,以※代替)和****(军工保密材料,以*代替)作为衬底和催化剂来辅助原子极薄的1T-TaS2生长方法。这种方法可以大幅度提高1T-TaS2的生长速率和结晶面积。同时基于该方法得到的层状1T-TaS2结构在析氢催化器件、湿敏传感器等应用器件领域具有应用价值。利用原子力显微镜(AFM)、超高分辨率场发射透射电子显微镜(HRTEM)、拉曼光谱、X射线光电子能谱仪(XPS)等手段证明材料具有良好的晶格结构。同时设计了LPCVD单晶纳米线合成路线、使用热重分析仪验证****(军工保密材料,以*代替)催化1T-TaS2生长的合理性。(2)针对1T-TaS2的析氢催化性能,通过研究三种不同形貌TaS2(双面片层、单面片层单面薄膜、双面薄膜)随生长时间、循环次数等条件的析氢性能,发现双面TaS2超薄片层具有较高析氢催化性能。该析氢催化器件过电位为-253m V,而且具有较好的循环稳定性(1000次循环稳定),衬底材料成本低易获得,有望实现大规模的应用。利用LSV测试、阻抗测试、塔菲尔曲线测试、循环稳定性测试等手段探究了不同结构器件、不同生长时间析氢催化器件性能差异的原因。最终得出性能的差异归因于材料形貌结构、活性位点浓度的变化的结论。(3)利用※(军工保密材料,以※代替)制备的1T-TaS2层状结构作为湿敏材料,利用电插层剥离法、超声插层等手段将1T-TaS2层状样品处理成各种形貌的特异性结构或二维片状结构,利用光学显微镜、SEM等手段表征这些特异性结构的规律。最终找到调制湿敏传感器性能随着材料形貌和表面孔洞等位点变化的规律和最优条件,实现对湿敏传感器性能的定向调控,获得吸附和脱附时间分别为2 s、40s,响应值2.87×104的TaS2材料最佳湿敏性能。
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