表面改性碳纳米管吸附密闭空间低浓度CO2的研究

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为保证潜艇、航天飞机及宇宙飞船等密闭环境中工作人员的健康和生命安全,严格控制密闭空间中的C02浓度是项非常重要的任务。近年来,固态胺吸附剂因其再生能耗低、选择性高、易操作等优点受到广泛关注。碳纳米管(CNTs)作为一类新型碳材料在CO2吸附方面表现出了显著优势。本文采用热处理、酸化及气相氧化三种手段对CNTs进行氧化预处理后,再进行氨基化改性,以低浓度CO2为处理对象,研究了CNTs的表面化学性质对吸附剂吸附性能和脱附性能的影响。采用N2吸附/脱附等温线、SEM、TGA、XPS、元素分析等表征手段对氧化预处理及氨基化改性后的碳纳米管的结构和表面化学性质进行了实验研究,结果表明:CNTs的比表面积和孔容经气相氧化后从初始的127.8m2/g和0.340cm3/g分别增加到151.8m2/g和0.394cm3/g,有利于更多的N-氨乙基-3-氨丙基三甲氧基硅烷(AEAPS)均匀地嫁接到CNTs表面,同时促进了CO2传质。酸化引入的含氧官能团最多(7.8%O),但是羧基的存在会引起硅烷聚合,导致孔道的堵塞而不利于C02吸附,该吸附剂在25℃下对2%CO2的吸附量为15.89mg/g。而气相氧化则有效避免了羧基的生成,相同条件下的C02吸附量可提高到28.02mg/g。固定床吸附实验表明:在15-300C之间,随着温度的升高,气相氧化后的氨基改性吸附剂o-CNT-AEAPS的吸附量从26.8mg/g升至28.2mg/g,因而在密闭空间适宜的温度范围内(17~25℃)具有良好的吸附性能。常温下大气中水分含量约为0~4%,随着水含量增加到4%,吸附量也达到最大值31.6mg/g。实验结果表明:该吸附剂在密闭空间工作环境下具有良好的抗水性。吸附剂o-CNT-AEAPS具有稳定的再生性能,在75℃下脱附15分钟即可实现完全脱附,其再生稳定性远大于浸渍法制备的吸附剂。常温真空脱附结果表明,吸附剂在5kPa下脱附30分钟的脱附效率约为90%。研究结果表明,热脱附-真空脱附联用可大大缩短脱附时间,在75℃、5kPa下仅需5分钟即可使吸附剂完全再生,且多次循环再生后仍能维持良好的吸附稳定性。
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