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中低温煤焦油经加工可作为交通燃料使用,但因其含有一定数量的含氧芳香化合物,催化加氢脱氧反应效果将直接影响燃料品质。按照官能团划分,这些含氧芳香化合物主要是酚类和呋喃类化合物。由于二苯并呋喃分子尺寸大,含量较高,反应活性低,本文选用二苯并呋喃作为煤焦油中呋喃类加氢脱氧反应的模型化合物。传统单金属Ni催化剂加氢能力强,但对C-O键的断裂能力弱。为了提高Ni催化剂加氢脱氧性能,将强亲氧性Fe与其结合,制备了Ni-Fe双金属催化剂,在高压反应釜中于280 ~o C,6.5 MPa条件下对其加氢脱氧性能进行了研究,并阐明了亲氧性Fe在二苯并呋喃加氢脱氧反应中的作用机制。首先,由于载体SBA-15的有序介孔结构有利于大分子二苯并呋喃的传质,选用SBA-15为载体,并采用等体积浸渍法制备了Ni/SBA-15,Fe/SBA-15和不同Fe负载量的Ni-Fe/SBA-15催化剂,通过比较不同催化剂的加氢脱氧性能,考察了亲氧性Fe的负载量对Ni/SBA-15催化性能的影响,其中,5Ni-2Fe/SBA-15具有最优异的加氢脱氧性能;其次,在SBA-15骨架中引入Al,制备了与5Ni-2Fe/SBA-15酸量相当的5Ni/Al-SBA-15催化剂,通过比较含氧中间产物2-环己基环己醇在二者上的产物分布,证实了Fe的亲氧性起主要作用;最后制备了Ni-Fe/Al-SBA-15催化剂,研究了载体酸性对二苯并呋喃加氢脱氧反应的影响。主要结果和结论如下:(1)在280 ℃,6.5 MPa条件下,二苯并呋喃在Ni-Fe双金属催化剂上的反应路径为加氢脱氧路径(HYD),而不是直接脱氧路径(DDO),这是由于后者需要比前者更高的活化能,通常在高温低压条件下发生。(2)适量Fe的加入可以促进C-O键的断裂,提高Ni/SBA-15的加氢脱氧活性。其中,5Ni-2Fe/SBA-15表现出最优异的加氢脱氧性能,二苯并呋喃转化率和目标产物联环己烷及其异构体(BCHs)收率分别为99.9%和82.8%。过量Fe的加入会覆盖部分表面Ni位点,造成加氢脱氧活性弱。(3)通过比较2-环己基环己醇在酸量相当的5Ni-2Fe/SBA-15和5Ni/Al-SBA-15催化剂上的产物分布,证实了Fe的亲氧性在二苯并呋喃加氢脱氧反应中起主要作用,而不是酸性。(4)在5Ni/Al-SBA-15催化剂中加入Fe,亲氧性Fe和载体酸性存在协同作用,反应速率最快,二苯并呋喃时空转化率和BCHs时空收率显著提高。二苯并呋喃在Ni-Fe双金属催化剂上加氢脱氧反应中,含氧中间产物2-环己基环己醇会在亲氧性Fe的作用下发生氢解,直接断裂C-O键生成目标产物BCHs。