进入21世纪以来,随着经济的发展,人类社会对能源的需求日益增加。传统化石能源储存量有限,且大量使用化石能源会衍生环境污染问题,因此寻找新型能源和新型能源材料迫在眉睫。相较于同系列的有机-无机杂化钙钛矿,CsPbBr系列全无机含卤钙钛矿稳定性更好,是现阶段能源转化材料科研工作者关注的热门材料,已被广泛应用于光电领域。目前对于CsPbBr系列钙钛矿的研究主要集中在三维钙钛矿CsPbBr₃与零维钙钛矿Cs₄PbBr₆。CsPbBr₃的相关性能研究已经日趋成熟,而Cs₄PbBr₆钙钛矿的光致发光机理则在学术界引起了争议,一些人认为Cs₄PbBr₆钙钛矿材料本身无法发光,真正发光的是Cs₄PbBr₆中的第二相CsPbBr₃量子点,另一部分人认为Cs₄PbBr₆钙钛矿材料的发光现象是由其本身存在能级缺陷引起的。同时Cs₄PbBr₆大体积单晶生长由于受限于抗溶剂毒性,使得生长及相关性能的研究受到阻碍。本文通过首先第一性原理计算探究了CsPbX₃和Cs₄PbX₆（X=Cl,Br,I）的力学性质与光学性质,力学性质的计算可以为其制备成光学元器件提供理论支撑,而光学性质的计算则有助于探究Cs₄PbBr₆的发光机理。然后使用无水乙醇作为抗溶剂制备CsPbBr₃与Cs₄PbBr₆单晶,在此基础上研究Cs₄PbBr₆微晶颗粒发光及激光性能。本文主要研究内容和实验结果如下:通过第一性原理Materials Studio软件计算分析了CsPbX₃与Cs₄PbX₆（X=Cl,Br,I）的能带间隙、态密度、吸收光谱和力学性能。计算结果表明二者属于P型直接间隙半导体,能隙宽度均随卤素原子半径增加而减小,能带间隙源于卤素原子的p轨道向Pb原子的p轨道之间的跃迁。由其弹性常数和弹性模量分析可知,CsPbX₃的力学各项异性明显,且各向异性程度随卤族离子半径的增加而增大,G/B值的分析确定其塑性较好。与CsPbX₃相比,Cs₄PbX₆各项异性不明显,呈脆性,随着卤素原子序数的上升脆性增强。采用无水乙醇作为抗溶剂替换常规使用的二氯甲烷（剧毒）,采用不同抗溶剂的加入方式,制备了微米级（毫米级）CsPbBr₃与Cs₄PbBr₆单晶,探讨了抗溶剂的加入方式对单晶体形貌特征的影响。实验表明前驱体溶剂的饱和过程、临界晶核、晶核析出和长大、晶核被前驱体溶解等动态平衡过程对六边板片状形态、块状以及晶面特征不明显的晶粒有重要影响。采用紫外可见分光光度计对纯相的CsPbBr₃和Cs₄PbBr₆进行表征,结果表明微米级的CsPbBr₃在紫外连续波段激发下不具有发光现象,Cs₄PbBr₆在紫外激发下在525nm波长处存在发光现象。第一性原理计算的带隙宽度表明不存在此波长的发光,考虑到水及其抗溶剂无水乙醇拥有的共同结构-羟基,模拟计算了-OH在晶体结构中引入而导致的能带结构的变化,模拟结果发现,羟基在Cs₄PbBr₆晶体的带隙形成了2.6eV的间隙能级。与发光波长相对应,进而解释了带隙宽度为3.43eV的Cs₄PbBr₆在波长525nm处存在发光现象的原因。通过双光子泵浦蓝宝石激光器（800nm,45fs,1kHz）的激发,研究了Cs₄PbBr₆六边形晶粒在激光作用不同位置,不同时间的激光性质。在晶体边缘处和在中心位置激发,激发时长为0～57min,激发发射强度和波长（525nm）保持稳定。在沿c轴方向中心位置提供平行晶面,激光阈值153.5μJ/cm²时,激发波长为525nm激光,应用公式?λ=λ²/（2n_gL）来判断激发腔体模式为法布里波罗模式。