关于高能物质OCNn分子的有关研究可以追溯到1824年,因为人们希望把更多的能量浓缩到更小的体积内,而高能物质具有很高的形成能,这些特点使得该类型分子可以被用于推进剂或者制作炸药。在近两百年的时间里,不断有人对其化学和物理质进行探索。而对该类型分子的理论研究可以在一定程度上可以为实验研究提供有力的参考价值。本论文的主要内容是理论计算该体系分子的平衡态结构,并在此基础上计算它们的光谱数据以及非谐力场。首先,我们选用了密度泛函理论中的B3LYP,B3p86和B3pw91三种方法和二阶微扰(MP2)方法分别结合Dunning相关一致基组cc-pVnZ(n=D,T)和aug-cc-pwCVDZ对OCN2分子进行了理论研究,在选定的方法和基组的理论水平下计算分子的平衡态结构参数,然后在此结构基础上在同样的理论水平下理论计算分子平衡态光谱常数以及非谐力场。我们将理论计算的的平衡态几何结构、基态转动常数和离心畸变常数等与已有的理论数据和实验数据进行了比较,同时对振转相互作用常数,三阶和四阶力常数、科里奥利耦合常数和部分离心畸变常数进行合理的预测。其次,利用DFT(B3LYP,B3PW91和B3P86方法)和MP2方法结合cc-pVnZ(n=D,T)基组计算了 OCN4分子的平衡态结构和光谱数据。三种密度泛函理论结合各基组进行的理论计算得到的结果非常接近,并且比MP2方法的计算结果与参考数据更接近,在方法的使用上对结果产生的影响并不明显,将基组从DZ增大到TZ时可以看到明显的数据变化,通过将我们的理论结果与参考数据进行比较发现,DFT方法结合TZ基组给出了更合理的理论计算结果。