基于工具酶放大的抗生素核酸适配体传感器研究

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抗生素主要通过抑制或杀死微生物和细菌,来对各种细菌引起的疾病进行治疗。但是,残留过量的抗生素可以通过食物链在人体内进行累积,即使残留微量的抗生素也可能对人体的健康产生危害,更严重的是,人类长期滥用抗生素会导致人类体内产生耐受抗生素的超级细菌,降低了疾病治疗的成效,损害了人类和动物的健康。所以,控制抗生素的摄入量是非常重要的。但是,传统的抗生素检测方法存在一些不足之处,例如,需要借助于昂贵的检测设备、分析周期较长、检测灵敏度低以及操作步骤繁琐等。因此,本论文利用核酸适配体作为分子识别工具,结合内切酶信号放大和外切酶信号放大等等温酶放大技术,发展了几种简单、快速、准确和低成本的新型比色/化学发光生物传感技术并用于抗生素的高灵敏和高特异性检测。本论文主要进行了以下几方面研究:1.利用G四股螺旋DNAZyme耦合双重内切酶信号放大原理,构建了一种便携、高效和准确的新型比色生物传感技术,并应用于卡那霉素的高灵敏可视化检测。为避免两条劈开的富G片段自组装成G四股螺旋结构而产生背景信号,特殊设计两条发夹型探针分别包裹两个富G片段。当体系中存在目标物时,启动了限制性内切酶对发夹型探针的切割反应,分别释放出两条劈开的富G片段,在辅助DNA和血红素的作用下,生成了具有类过氧化物酶性质的G四股螺旋DNAZyme,能够通过双氧水介导催化氧化ABTS2-生成自由基离子ABTS·-,产生肉眼可观察到的颜色变化,从而实现对目标物进行可视化和光吸收定量检测。实验结果显示,该传感器实现了卡那霉素的高灵敏和高特异性检测,最低检测限为14.7 pM。2.基于目标循环耦合聚合酶信号放大的原理,构建了一种简单、快速、高灵敏的新型比色生物传感器,并对苄青霉素进行裸眼检测。为了提高构建的比色生物传感器对苄青霉素检测的特异性,特殊设计的发夹包含着苄青霉素的核酸适配体序列。当体系中存在目标物时,目标物与其核酸适配体序列结合,启动了聚合酶的链式生长反应,目标物能够进行循环,同时,产生的引物链能够释放出被发夹型探针封闭的富G探针,在血红素和限制性内切酶的作用下,产生的血红素/G-四联体DNAZyme能够催化显色底物来进行裸眼观测。实验结果显示,该比色传感器实现了对苄青霉素的高特异性和灵敏性检测,最低检测限为54.7 pM。3.利用外切酶III辅助信号放大原理,构建了一种快速、低成本的新型化学发光传感技术,并应用于对妥布霉素进行高灵敏、快速检测。为了提高检测的灵敏性与准确性,通过设计,发夹型探针中包含着目标物的核酸适配体序列。当体系中存在目标物时,发夹型探针的结构被破坏,此时,启动了外切酶水解DNA单链反应,二级目标物与引物链进行循环,从而产生了富G片段,在血红素的作用下,生成的G四股螺旋DNAZyme能够催化双氧水-鲁米诺体系,产生化学发光信号,从而实现了对目标物进行定量检测。实验结果显示,该传感器实现了对妥布霉素进行低成本,高特异性检测,最低检测限可以达到0.0005 ng˙mL-1
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