计算机技术的快速发展,使研究真实材料(上百个原子的体系)的电子结构成为可能。而密度泛函理论给研究材料基态的物理性质提供了坚实的理论基础。因此基于密度泛函理论的第一性原理计算,就成为研究材料基态性质的强大工具。通过计算,我们不仅可以解释材料的物理性质,而且可以任意改变材料的形状或所处的环境,从而去模拟不同条件下,甚至实际中很难实现的条件下材料的行为.这就可以为预测材料的新性能或则指导新材料的合成提供依据。本论文的目的就是用基于密度泛函理论的第一性原理计算来研究几种磁性材料的电子结构。我们研究的内容大致可以分为两部分,其一是探讨分子磁体中的磁矩分布以及相应的磁偶合行为,其二是研究含有Ce 元素的磁性强关联体系的基态性质和磁行为。在计算中我们采用了WIEN2K 程序包。WIEN2K 程序所采用的具体计算方法是全势线形缀加平面波方法,它是晶体电子结构计算中最精确的方法之一。传统磁性材料往往是含有3d 或4f 电子的金属材料,但随着科学技术的飞速发展,在很多情况下它们已不能满足需要,因此寻找新型的磁性材料就成为一个很重要的现实问题。近20 年来人们已经合成了一系列纯有机或者有机无机结合的磁性化合物(统称为分子磁体)。按照顺磁中心的不同,大致可以分为纯有机磁性化合物,无机配位磁性化合物和电荷转移盐化合物等。我们首先研究了纯有机化合物α-HQNN 的电子结构和磁偶合。α-HQNN 是人们合成的第一个以NN 自由基和氢键为基础的纯有机磁性化合物。低温实验测量表明它在0.5K 时发生铁磁性相变,但相应的磁矩在分子中的分布情况并不清楚。M. M. Matsushita 等人在基于类似的有机化合物PhNN 磁矩分布的基础上,提出α-HQNN 分子间的铁磁偶合是由于NN 自由基中NO 基团上的磁矩通过分子内以及分子间氢健的自旋极化效应而造成的。我们通过计算得到了自旋磁矩在α-HQNN 分子里的真实分布情况,但所得结果和M. M. Matsushita 等人假设的情况有明显的不同,并在此基础上发现在晶体中α-HQNN