研究分子离子的超快解离动力学在地球大气物理、星际物理以及飞秒化学等方面都是极其重要的,针对分子超快结构演化实时测量方面的研究受到了科研工作者的广泛关注。飞秒激光由于具有着超短的脉冲宽度和超强的峰值功率,目前已经成为了研究分子离子的超快解离动力学行为的重要手段之一。但是在飞秒激光场下不同的解离通道之间相互影响使得分子离子行为非常复杂。冷靶离子反冲动量谱仪（COLTRIMS）具有全微分符合测量的功能,它能够记录下所有解离通道的数据,获取特定的反应通道产物及其精准的实验数据。因此,利用泵浦-探测技术基于符合测量的库仑爆炸成像方法开展分子结构飞秒分辨超快演化成像被广泛应用于离子超快解离动力学研究。N₂O⁺离子作为地球上电离层重要化学反应O⁺+N₂àNO⁺+N的中间产物,其超快解离和预解离动力学的研究有着重要意义。本篇论文利用泵浦-探测技术结合离子动量符合测量研究了N₂O分子在单电离和双电离后的超快结构演化以及不同解离通道中离子的能量关联。进一步通过分析离子动量分布以及电子动量分布观察到了N₂O分子在单电离后两体解离过程中对应电子分布的超快演化现象。论文的第三章我们利用飞秒激光泵浦-探测方法结合离子三体动量符合测量重点研究了N₂O⁺和N₂O²⁺的超快解离动力学。实验中我们利用线偏振的飞秒激光作为泵浦光将N₂O分子电离到一价和二价态,然后利用椭偏的飞秒激光作为探测光继续将分子电离到三价,由于N₂O³⁺不稳定会解离产生N⁺、N⁺和O⁺离子。椭偏探测光的选择帮助我们直接从离子动量和的分布中区分离子的价态,同时获得N₂O⁺和N₂O²⁺通道解离释放动能的时间演化。研究发现实验测量得到对应于N₂O⁺的超快解离通道主要来自于B₂（47）态,通过分析时间分辨的Dalitz图发现当分子布居到B₂（47）态后会快速的从线型结构弯曲成近三角形结构。通过测量不同延迟时间下的N⁺和O⁺动能分布的关联发现主要的解离通道来自于离子的协同解离,而分子的序列解离过程随着延迟时间的增加变得更加重要。研究N₂O²⁺对应的解离过程发现有两个两体解离通道（N₂⁺+O⁺和N⁺+NO⁺）和两个三体解离通道（N+N⁺+O⁺和N⁺+N⁺+O）存在。通过测量不同延迟时间和不同动能下的离子Dalitz分布,我们观察到了两体解离和三体解离过程中离子-离子之间不同的能量关联和释放过程。这些研究表明利用时间分辨的符合测量可以详细研究分子的超快解离过程并对复杂分子的非稳态过程进行深入研究。论文的第四章我们利用泵浦-探测方法结合离子动量符合技术获得不同延迟时间下离子的动量和分布,重点研究N₂O⁺在超快解离过程中对应的超快电子分布演化。其中泵浦激光将分子电离至N₂O⁺而椭偏的探测激光进一步将离子电离到N₂O²⁺,通过扫描泵浦-探测激光的延迟测量得到了NO⁺+N⁺和N₂⁺+O⁺通道的动能释放随延迟时间的演化。我们根据离子与电子的动量守恒通过测量不同延迟时间下离子的动量和可以给出电子动量分布随延迟时间的变化。根据分子的强场电离模型可以得到电子动量分布与分子轨道上电子的排列分布有关,实验测量结果发现电子的动量分布从单峰结构随着延迟时间的增加逐渐变成了双峰结构,其中双峰结构主要出现在300-500 fs的大延迟时间下,其来自于离子解离后形成了单原子的电离。而单峰结构主要来自于分子轨道的电离,并且我们还观察到的分子轨道的非对称性也随着延迟时间发生变化。研究表明利用超快强飞秒激光作用分子结合离子的符合动量成像测量,能够实时的观测分子解离过程中的超快电子演化行为。