【摘 要】
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有机磷阻燃剂在世界范围内的广泛应用使有机磷化合物不仅存于各种环境介质,还会通过接触、吸入等途径威胁人类健康,亟需寻求低成本和高效率降解方法。高级氧化法中的非均相光催化法,具有广谱、高效等优点,其关键在于开发具有光催化活性、且能产生自由基用于氧化有机污染物的固体光催化剂。金属有机框架(MOFs)材料因其结构和功能的多样性是近年热点新型材料之一,特别是具有光催化活性的MOFs,有望成为高效的光催化剂。
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有机磷阻燃剂在世界范围内的广泛应用使有机磷化合物不仅存于各种环境介质,还会通过接触、吸入等途径威胁人类健康,亟需寻求低成本和高效率降解方法。高级氧化法中的非均相光催化法,具有广谱、高效等优点,其关键在于开发具有光催化活性、且能产生自由基用于氧化有机污染物的固体光催化剂。金属有机框架（MOFs）材料因其结构和功能的多样性是近年热点新型材料之一,特别是具有光催化活性的MOFs,有望成为高效的光催化剂。本论文选择一种典型的有机磷阻燃剂:2-氯乙基三磷酸酯（TCEP）,作为目标污染物,并通过MIL-101（Fe）材料掺杂氧化石墨烯合成GO@MIL-101（Fe）。在MOF-光催化体系中降解水中TCEP,并对降解条件和MOF材料的性能进行评估,讨论了降解动力学、影响因素以及降解产物的生成路径和机理。主要结果如下:GO@MIL-101（Fe）晶体的直径比MIL-101（Fe）更小。GO@MIL-101（Fe）对可见光的吸收较MIL-101（Fe）从520 nm扩展到570 nm。GO@MIL-101（Fe）光催化体系可以有效地降解TCEP,降解符合伪一级动力学模式,反应速率常数为0.0934min-1;溶液酸碱性、GO掺杂比和水体中阴离子的存在等对反应速率有明显影响;反应体系主要是通过生成·OH来降解TCEP。GO@MIL-101（Fe）对TCEP的去除率高于MIL-101（Fe）,前者较后者在实际水体中的表现更稳定;在GO@MIL-101（Fe）光催化体系降解TCEP的反应中检测到了5个主要产物,这些产物生成的主要机制包括·OH诱导TCEP发生裂解、羟基化、羰基化和羧基化。
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