三维狄拉克半金属Cd3As2和单壁碳纳米管的超快载流子动力学研究

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新奇量子材料的开发和应用极大的促进了现代光子学领域的发展。而设计和优化光电子器件性能的一个先决条件是深入理解其材料的超快载流子动力学。在本论文中,作者使用瞬态吸收光谱研究了两种典型量子材料三维狄拉克半金属Cd3As2和单壁碳纳米管的超快光生载流子动力学,有助于设计和优化基于这两种量子材料的电子器件和光子器件的性能。按研究材料的不同,本论文可以天然的分为两大部分。第一部分主要是三维狄拉克半金属Cd3As2薄膜的中红外超快可饱和吸收特性及其弛豫时间调控的研究。在3 μm以上的中红外波段缺失稳定、宽带、参数可调谐的可饱和吸收器件是目前光子学领域的一个重要技术瓶颈。为了解决该问题,我们使用瞬态吸收光谱证明了高质量Cd3As2薄膜在1.6-6μm的超宽带光谱范围内具有显著可饱和吸收特性和皮秒量级的弛豫时间,是潜在的中红外可饱和吸收材料。通过半经典的双温度模型,我们还深入理解了 Cd3As2的热载流子弛豫动力学。在该材料中,光生载流子热化时间约为300-500 fs,电子-声子耦合因子g约为5.3 X 1015 Wm-3 K-1。弛豫时间是可饱和吸收器件的一个重要参数。为验证Cd3As2的弛豫时间具有可调控性,我们对样品进行了 Cr掺杂,并在3-6 μm波段内测试了掺杂后样品的超快载流子动力学。实验结果显示,当Cr元素掺杂浓度为0-2 at.%时,Cd3As2样品的弛豫时间调控范围可以达到一个数量级之多。理论分析表明Cr掺杂能够在Cd3As2得电子能带结构中打开一个较小的准粒子带隙。而这种能带结构的变化则可以在该材料中产生更多的载流子-声子散射通道,从而使其光生载流子得弛豫速率变快。此部分研究内容在实验上证实了三维狄拉克半金属Cd3As2是一种非线性光学参数可调控的中红外可饱和吸收材料,有望用于突破“在3 μm以上的中红外波段缺少高性能可饱和吸收器件”这一光子学领域由来已久的技术瓶颈,对推动中红外超快光源发展有重要意义。论文的第二部分主要关注单壁碳纳米管的超快光生载流子动力学。碳纳米管具有优异的物理性能,被广泛应用于光电子和光子学等领域。然而,目前关于碳纳米管的超快载流子动力学仍然存在很多争议。本文中,作者使用简并和非简并瞬态吸收光谱在1.0-2.4 μm的波段内研究了不同手性、形貌的碳纳米管样品的超快光生载流子动力学。通过分析其瞬态吸收光谱在频域和时域上的特征,证明了碳纳米管的超快光响应同时受到Pauli阻塞和能带重整这两种物理机制的影响。更重要的是,我们的实验结果还指出碳纳米管的能带重整效应可能来自于载流子-热声子相互作用,而不是像其它低维材料一样来源于电子-空穴等离子体的形成。简并和非简并瞬态吸收光谱对这两种物理效应具有不同的灵敏度,因此在某些波段两种测试方法会得到一些看似相互矛盾的实验结果。此外,我们还从实验上证明了这两种物理机制存在竞争关系。这部分的研究工作为理解碳纳米管的宽带超快光响应提供了一个简单而自洽的物理模型。综上所述,本文从实验上研究了三维拓扑狄拉克半金属Cd3As2和碳纳米管的超快光生载流子动力学,为理解这两种量子材料的光学和电学性能以及其器件的工作机理夯实了理论基础。
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